Hoe beïnvloedt de reikwijdte van intermoleculaire interacties de ordeningsdynamiek in tweedimensionale nematische vloeibare kristallen?

Het begrijpen van de invloed van de reikwijdte van anisotrope aantrekkingskrachten, die afnemen met de afstand r volgens een machtwet V(r) ~ r^−n, op het ordeningsproces in tweedimensionale (2D) nematische vloeibare kristallen (LC's) is van fundamenteel belang voor de fysica van geordende systemen. Uit uitgebreide Monte Carlo (MC) simulaties blijkt dat de interactiereikwijdte een doorslaggevende rol speelt in zowel de morfologie van de gevormde domeinen als in de groeidynamiek van deze domeinen. Interessant is dat voor interacties met n ≥ 2 het systeem dezelfde dynamische groeiwet volgt als het traditionele geval van naaste buur-interacties (n = ∞), namelijk de Lifshitz-Allen-Cahn (LAC) wet met logaritmische correcties, L(t) ~ (t/ln t)^{1/2}.

De Hamiltoniaan van het LC-systeem, waarin n de reikwijdte van de interactie karakteriseert, vormt de kern van deze analyse. Voor n → ∞ reduceert het systeem tot het bekende naaste-buur model, waarbij elke spin alleen interactie heeft met zijn vier dichtstbijzijnde buren. Aan de andere kant beschrijft n = 0 het gemiddelde-veld scenario, waarin elke spin met alle anderen in het systeem interacteert. Een verlaging van n betekent dus een toenemende reikwijdte van interacties, wat zich vertaalt in een meer collectieve, langafstandseffectieve dynamiek.

De statistische analyse van de simulatiegegevens toont aan dat de dynamica zelfgelijkvormig is en voldoet aan de dynamische schaalinvariantie. De correlatiefuncties C(r,t), geanalyseerd als functie van de gereduceerde afstand r/L(t), vallen voor verschillende tijden en waarden van n samen, wat aangeeft dat systemen met n = 2 en 3 dynamisch in dezelfde universiteitsklasse vallen als het naaste-buurmodel (n = ∞). Dit staat in schril contrast met eerdere theoretische voorspellingen die een andere groeidynamiek verwachtten voor waarden van n tussen 2 en 4.

De grenswaarde waarbij langeafstandseffecten relevant zijn, wordt theoretisch voorspeld bij 2 < n < 4, terwijl voor n > 4 langeafstandseffecten irrelevant zouden zijn. De numerieke resultaten wijzen echter op een uniform groeigedrag over de bestudeerde waarden van n, met geen significante afwijkingen in de schaalfuncties of structurele factoren. Dit benadrukt de complexiteit van het systeem en de noodzaak voor een heroverweging van de bestaande theoretische kaders.

De structurele factoren S(k,t), die inzicht geven in de ruimtelijke frequenties van ordeningspatronen, vertonen voor grote golftallen k een verval volgens S(k,L) ~ L^{−n}k^{−χ}, met χ = d + n, in overeenstemming met eerdere studies voor n-componenten ordeparameters. Dit fenomeen onderstreept de inherente vectoriële karakteristiek van de ordeningsdynamiek in nematische vloeibare kristallen.

Verder moet worden begrepen dat de cut-off radii die in de simulaties worden gebruikt, essentieel zijn voor de numerieke uitvoerbaarheid, maar geen significante invloed hebben op de dynamiek zolang ze voldoende groot zijn. De simulaties zijn extreem rekenintensief bij grote cut-offs, wat een praktische beperking oplegt aan het bestuderen van nog langere afstandseffecten.

Deze studie laat zien dat in 2D nematische vloeibare kristallen de dynamiek van ordening en domeingroei opmerkelijk robuust is ten opzichte van de reikwijdte van de anisotrope interacties, en dat het naaste-buurmodel als een universele referentie kan dienen. Het impliceert dat voor praktische doeleinden, zelfs systemen met relatief langeafstandsinteracties kunnen worden beschreven met modellen die oorspronkelijk ontwikkeld zijn voor kortafstandsinteracties.

Hoe een fotonische vertraginglijn werkt met behulp van FLC-polarisatie-rotaatoren

De werking van fotonische vertraginglijnen is gebaseerd op de manipulatie van de polarisatie van licht om een vertraging in de voortplanting te veroorzaken. Een typische methode om een vertraging in een fotonische lijn te introduceren is door het gebruik van variabele vertragingselementen, die op hun beurt een verandering in de padlengte kunnen volgen. Dit proces kan variëren afhankelijk van de staat van de vertragingselementen, die afzonderlijk kunnen worden in- of uitgeschakeld.

In het geval van de fotonische vertraginglijn die wordt geïllustreerd in Figuur 10.41, wordt een vertraging van één bit gerealiseerd door het gebruik van vloeibare kristallen (FLC, vloeibare kristalrotatoren) die de polarisatie van het licht kunnen schakelen. Wanneer de vloeibare kristalrotatoren zijn geconfigureerd in de 'ON'-stand, verandert de binnenkomende polarisatie van licht (bijvoorbeeld van s-polarisatie naar p-polarisatie). In de 'OFF'-stand wordt de polarisatie van het inkomende licht niet beïnvloed, wat resulteert in een directe doorgang van het licht door de optische elementen.

Het schematische proces begint wanneer de inkomende s-polarisatie door de FLC1 wordt omgezet in p-polarisatie en doorgaat via twee polarisator-beamsplitters (PBS1 en PBS2). Het licht blijft in dit geval onaangetast door FLC2 en wordt uiteindelijk doorgelaten door de laatste vaste polarisator, P2. Deze route wordt beschouwd als de 'rechte' pad zonder vertraging. Wanneer echter de instellingen van FLC1 en FLC2 worden omgekeerd, wordt een bypass-pad geïntroduceerd, wat resulteert in een vertraging van het lichtsignaal.

De bypass wordt tot stand gebracht doordat FLC1 geen effect heeft op het inkomende licht, dat vervolgens wordt gereflecteerd door PBS1, de spiegels M1 en M2, en ten slotte door PBS2, waar het wordt omgezet in p-polarisatie door FLC2 en doorgelaten wordt door de laatste polarisator P2. De rol van FLC2 en P2 in dit systeem is belangrijk omdat ze fungeren als een actief ruisfilter, waardoor de polarisatie-lekbijeffecten aanzienlijk worden verminderd, die anders zouden kunnen optreden als gevolg van de imperfecte 90° rotatie van de polarisatie door de FLC-apparaten.

Naast de werking van de vertragingselementen, is het belangrijk om te begrijpen hoe de nauwkeurigheid van de polarisatieomzetting van invloed kan zijn op de algehele prestaties van het systeem. De imperfecties in de rotatie van de polarisatie, bijvoorbeeld als gevolg van niet-ideale vloeibare kristallen of optische componenten, kunnen leiden tot ongewenste bijeffecten, zoals polarisatie-lek, die de signaalintegriteit aantasten. Het vermogen van het systeem om dergelijke fouten te compenseren door de actieve filtering van FLC2 is dan ook een cruciaal aspect van het ontwerp.

De fotonische vertraginglijn die hier wordt beschreven, is dus een voorbeeld van hoe optische technologie kan worden ingezet om vertragingen in signalen met een hoge mate van controle en precisie in te stellen. Dit soort systemen wordt steeds belangrijker in communicatie- en informatiesystemen waar snelheid en nauwkeurigheid cruciaal zijn. Fotonische vertraginglijnen bieden een veelbelovende benadering voor het beheer van lichtsignalen in complexe optische netwerken.

Hoe elektrische velden de mesomorfe eigenschappen en texturen van vloeibare kristallen beïnvloeden

De invloed van een elektrisch veld op de mesomorfe eigenschappen van vloeibare kristallen is een onderwerp van intensief onderzoek. In experimenten met mengsels van chiralische vloeibare kristallen, zoals de stoffen nKDDL(S) (n = 8, 10, 12) en 12KDDL, werd het effect van elektrische velden op de N*- en TGB-fasen zorgvuldig bestudeerd. Het was duidelijk dat het moeilijk is om de tekstuur van de N* en TGB-fasen onder een polarisatieoptische microscoop (POM) te onderscheiden. De overgang tussen de N* en TGB A-fase bleek lastig te lokaliseren, omdat de paramorfe kenmerken van de N*-fase bleven bestaan in de TGB A-fase. Dit leidde tot het verschijnen van iriserende kleuren en vage contouren in de TGB A-fase, die een aanwijzing waren voor de aanwezigheid van een rigide defectstructuur. De invloed van het elektrische veld was significant; onder invloed van het veld veranderde de textuur van de TGB A-fase van een vage, fanned structuur naar een meer homogene, zwarte textuur.

Bij verdere experimenten werd opgemerkt dat, wanneer het elektrische veld werd uitgeschakeld, de texturen van de fasen zich snel herstelden naar hun oorspronkelijke toestand. Dit maakte het proces omkeerbaar. De racemische mengsel 12KDDL vertoonde de faseovergangen N-Sm A-Sm C in reactie op het elektrische veld. In de N* fase veranderden de zwarte, homogene texturen onder het veld naar een fanachtige structuur, die zichtbaar werd tussen de elektroden. Dit veranderde onmiddellijk toen het veld werd uitgeschakeld, en de oorspronkelijke textuur herstelde zich niet altijd volledig, maar op een langzamere, onvolledige manier.

Het effect van het elektrische veld op de NTB-fase werd ook grondig bestudeerd. Onder invloed van een elektrisch veld in een cel met een planeerbinding, waar het helix-as van de vloeibare kristallen parallel aan het veld was, werd een kleine daling van de overgangstemperatuur van de NTB naar de N-fase waargenomen. Dit suggereert dat elektrische velden de thermodynamische eigenschappen van vloeibare kristallen kunnen beïnvloeden, maar de texturen in de N-fase blijven uniform met een parallelle oriëntatie ten opzichte van de rubbingrichting.

Wat verder opmerkelijk is, is dat de texturen in de NTB-fase sterk afhangen van de dikte van de cel. In dunne cellen werden sterk gedefinieerde strepen waargenomen, die parallel waren aan de richting van de wrijving, terwijl in dikkere cellen complexere texturen met rope-achtige structuren verschenen. Dit onderstreept de gevoeligheid van de texturen van vloeibare kristallen voor de geometrie van de cel en de externe invloeden zoals temperatuur en elektrische velden.

Hoewel de effecten van elektrische velden op de texturen van vloeibare kristallen zoals NTB en TGB al goed gedocumenteerd zijn, blijft het begrijpen van de onderliggende mechanismen van groot belang voor toepassingen zoals beeldschermen en opto-elektronische apparaten. Elektrische velden kunnen de oriëntatie en de dynamica van vloeibare kristallen beïnvloeden, wat op zijn beurt hun optische eigenschappen en elektrische gedrag verandert. Het begrijpen van deze verschijnselen kan leiden tot nieuwe technologieën die gebruik maken van de unieke eigenschappen van vloeibare kristallen in combinatie met externe elektrische velden.

De veelzijdigheid van vloeibare kristallen wordt verder bevestigd door de ontdekking van nieuwe fasen zoals de heliconische en geïntercaleerde smectische fasen. In deze fasen vormen de moleculen complexe structuren met meerdere niveaus van hiërarchische organisatie, wat leidt tot nieuwe en onverwachte optische en elektrische eigenschappen. Experimenten zoals die van Abberley et al. en Paterson et al. tonen aan dat de texturen van deze nieuwe fasen niet alleen afhangen van de temperatuur, maar ook sterk worden beïnvloed door de externe elektrische velden en de moleculaire symmetrie van de gebruikte stoffen.

Het is belangrijk te begrijpen dat de gedragspatronen van vloeibare kristallen onder een elektrisch veld niet eenvoudig te voorspellen zijn. De complexiteit van de fasen en hun overgangen is sterk afhankelijk van de specifieke moleculaire structuren en de interacties tussen de moleculen. Elektrische velden kunnen onverwachte veranderingen in de texturen en fasen van vloeibare kristallen teweegbrengen, wat zowel een uitdaging als een kans biedt voor de verdere ontwikkeling van op vloeibare kristallen gebaseerde technologieën.

Wat zijn de belangrijkste fasen en defecten in vloeibare kristallen?

De beelden verkregen door FFTEM laten zien dat de lagen in de B7-fase van het MHOBOW-compound homochiraal zijn, wat betekent dat ze op macroscopen schaal uitsluitend links- of rechtsdraaiend zijn. De ribbenachtige textuur van de B7-fase, waargenomen bij 138 °C via polarisatielichtmicroscopie (POM), is duidelijk te zien in Figuur 6.86a. De microstructuur van deze fase, zoals zichtbaar op de FFTEM-beelden, toont aan dat de smectische lagen een ondulatie vertonen, zoals geïllustreerd in Figuur 6.86b. De spiraalvormige laagondeformatie die werd waargenomen in de FFTEM-afbeelding van de B7-fase in het 4,4′-diphenylmethane met 14 koolstofatomen, die eerst werd gekweld bij 140 °C en daarna gebroken in het bulkmateriaal met lagen die ongeveer parallel lopen aan het breukvlak, is te zien in Figuur 6.86c. Het is mogelijk om de onderscheidbare laagranden op het breukvlak te herkennen. Figuur 6.86d en e tonen vergrote dislocaties in het patroon van de laagondeformatie. Zoals Chen et al. [137] al hebben aangetoond, kan de chirale aard van de lagen worden uitgedrukt via de vorming van klok- of tegenklokwise spiraalvormige ondulatiepatronen, gescheiden door duidelijke grenzen. Dit is zichtbaar in Figuur 6.86f, waarbij de lagen opnieuw ongeveer parallel lopen aan het breukvlak. Het wereldwijde morfologie van de laagondeformaties, zowel in de nucleatie- als groeifasen, is sterk afhankelijk van de randvoorwaarden. Deze randvoorwaarden zijn gevoelig voor de aanwezigheid van naburige laagondeformatie-domeinen, die leiden tot rechte grenzen en hoeken. Interessant is dat in Figuur 6.86g, zonder beperkingen langs een bepaalde richting, het spiraalpatroon uitrekt langs die richting en zelfs kan evolueren naar een eendimensionale structuur (linksboven). Chen et al. [137] vonden dat de overgang van een spiraalvormige naar een eendimensionale structuur wordt bemiddeld door een dislocatie van −1/2 in het patroon van de laagondeformatie.

De B8-fase werd later dan de andere Bn-fasen ontdekt door Bedel et al. [145] in 2001. Ze synthetiseerden een nieuwe homologereeks, aangeduid als En, waarbij n het aantal koolstofatomen in de terminale esterketen vertegenwoordigt (n = 7–10). De weergegeven fasen werden aangeduid als Sm 0 en Sm 1. Voor n = 7, 8 en 9 werd Cr-Sm 0-IL waargenomen, terwijl voor n = 10 de fasen Cr-Sm 0-Sm 1-IL werden waargenomen. Volgens de aanbevelingen van de Workshop on Banana-Shaped Liquid Crystals (Berlijn, 1997) werd de Sm 1-fase door hen aangeduid als B8-fase. De micrografieën van de texturen van de Sm 0- en B8-fasen worden getoond in Figuur 6.89 en 6.90. Zoals te zien is, groeit de Sm 0-fase bij afkoeling uit de isotrope toestand als dendrieten of gekleurde staven. Het verschijnen van dwarsstrepen in het waaiergebied biedt bewijs voor de overgang van Sm 1 naar Sm 0. De microscopische spiraaldomeinen, zoals weergegeven in Figuur 6.89a, geven het bestaan van een helixachtige superstructuur aan, vergelijkbaar met andere BC-mesofasen.

De tekstuele complexiteit van de defecten in vloeibare kristallen heeft implicaties voor de technologische toepassing van deze materialen. De vorming van blauwe en TGB-fasen wordt gestabiliseerd door deze defecten, die op hun beurt invloed hebben op de prestaties van opto-elektronische apparaten. De huidige theorieën en simulaties bieden echter nog steeds een beperkt inzicht in de microscopische aard van deze defecten. Het gebruik van Landau-de-Gennes-formalisme en eenvoudige model-simulaties heeft wel enkele inzichten opgeleverd, maar er blijft een grote uitdaging in het volledig begrijpen en beheren van deze defecten.