Hur ljusintensitet påverkar Aharonov-Bohm-oscillationer i kvantringar och biexcitoner

Aharonov-Bohm (AB) oscillerande effekter är ett centralt fenomen inom kvantmekaniken, där elektroner i ett magnetiskt fält uppvisar vågliknande beteende trots att de inte direkt rör sig genom det magnetiska fältet. När detta fenomen undersöks i kvantringar (QR), där elektroner är starkt korrelerade och samverkar som ett styvt system, kan man observera intressanta effekter som relaterar till sammansatta excitoner och biexciton-system, också kända som Wigner-molekyler (WM). I en sådan struktur där flera elektroner är starkt korrelerade kan AB-oscillationens period för ett system med $N$ elektroner bli bråkdelad, vilket innebär att periodens längd för ett $N$ -elektron WM är $\Delta B_{Ne} = \Delta B_e / N$ , där $\Delta B_e$ representerar perioden för en enskild elektron i ett QR.

När en två-elektron Wigner-molekyl (XX WM) bildas, till exempel genom biexcitoner (XXs), kan AB-oscillationens period för XX förväntas vara hälften av periodens längd för en enskild exciton $\Delta B_X$ , så att $\Delta B_X / \Delta B_{XX} = 2$ . I praktiken, när elektroner och hål i en QR interagerar, måste den finita bredden på kanten beaktas, då dessa interaktioner, tillsammans med Coulomb-krafter, påverkar förutsägelserna för optiska AB-oscillationer.

Ett annat intressant fenomen är att den lokala elektriska fältstyrkan $E_{Loc}$ , som kan uppstå vid gränsen mellan en QR och det material som omsluter den, påverkar hur excitoner och biexcitoner interagerar med det externa ljuset. När bärarna exciteras i det yttre materialet kan det lokala elektriska fältet förändras, vilket leder till modifieringar i QR-vågfunktionen. Eftersom intensiteten på det optiska ljuset direkt påverkar dessa förändringar, är det viktigt att undersöka hur optiska AB-oscillationer beror på ljusets intensitet.

I den aktuella studien visades det att optiska AB-oscillationer för både X och XX i en enskild GaAs/AlGaAs QR kan kontrolleras genom att variera ljusets excitationsintensitet. Detta ger insikt i hur två-X WM-kriteriet kan analyseras genom att studera förhållandet mellan $\Delta B_X / \Delta B_{XX}$ . För denna undersökning växte en GaAs QR på AlGaAs-substrat genom en process där galliummoln bildade droppformade kluster på ytan innan arsenik tillsattes för att bilda GaAs-ringstrukturer. Det var i denna kontext som den magnetiska fältstyrkan började spela en roll vid uppkomsten av AB-oscillationer, vilket krävde att en viss kritisk fältstyrka $B_c$ uppnåddes.

Vid ökande optisk excitation intensitet $I_{ex}$ , blev ett extra fotoluminiscens (PL)-pik signifikant vid ungefär 1 meV under den vanliga X PL-spektrum, vilket tolkades som resultatet av XX. Detta fenomen förklarades genom den kvadratiska beroendet av den integrerade PL-intensiteten $\sim I_{ex}^2$ och den kortare PL-dekadens $\tau_{XX} \sim 370$ ps jämfört med $\tau_X \sim 820$ ps för en enskild exciton. Vid låga fältstyrkor $B < 2T$ , var PL-spektret för både X och XX oskiljbara, men vid högre fältstyrkor blev Zeeman-dubletterna för X och XX separerade. Detta antyder att det finns ett samband mellan lokaliserade tillstånd i QR:erna och de magnetiska fälten som appliceras.

En ytterligare intressant aspekt var att när excitationen intensifierades från $P$ till $10P$ , visade både X och XX en blåförskjutning i PL-spektrumet, vilket var en effekt av det lokala elektriska fältet som skapades vid gränsen mellan QR och höljet. Detta visar på hur starkt det lokala fältet kan påverka dynamiken i dessa kvantmekaniska system.

Vid högre excitationer ökade diamagnetiska koefficienterna för både X och XX när ljusintensiteten ökade, vilket ledde till att vågfunktionen för de lokala tillstånden krympte. Denna observation ger ytterligare insikter om hur optisk excitation kan manipuleras för att studera och kontrollera kvantmekaniska effekter som AB-oscillationer och excitoninteraktioner i kvantringar.

För att förstå dessa fenomen på djupare nivå är det viktigt att läsa av de experimentella resultaten noggrant. När man undersöker sådana kvantstrukturer bör en noggrann kontroll av både den optiska excitationen och det magnetiska fältet vara avgörande för att korrekt analysera de komplexa AB-oscillationerna och excitondynamiken.

Hur elektriska och magnetiska fält påverkar energispektrumet i kvantringar

När en kvantring (QR) utsätts för ett magnetiskt flöde, uppvisar elektronens energispektrum karakteristiska egenskaper som är starkt kopplade till de kvantmekaniska vågfunktionerna i systemet. Hamiltonianen för en elektron i en kvantring kan skrivas som $H_{\Phi} = - \frac{\partial^2}{\partial \phi^2} - i e \Phi \frac{\partial}{\partial \phi} + e^2 \Phi^2$ , där $M_e$ är den effektiva elektronmassan och $R$ är kvantringens radie. Den resulterande egenfunktionen är periodisk med en period på $2\pi$ , där $\psi_m(\phi) = e^{im\phi} / \sqrt{2\pi}$ , och de motsvarande egenvärdena ges av $\epsilon_m(f) = \frac{(m + f)^2}{2M_eR^2}$ . Här representerar $m$ det angulära rörelsemängdskvantnumret och $f = \Phi / \Phi_0$ antalet magnetiska flödeskvanta som tränger genom kvantringen. Detta spektrum uppvisar Aharonov-Bohm-oscillationer, där energin varierar med ett periodiskt mönster beroende på flödet $\Phi$ , vilket är grundläggande för förståelsen av kvantringens respons i ett magnetfält.

Energispektrumet för en sådan ring, där varje parabel representerar ett specifikt värde av den angulära rörelsemängden, uppvisar intressanta degenereringar av energinivåerna när $\Phi$ är ett heltal av $\Phi_0 / 2$ . Detta fenomen är särskilt intressant eftersom övergångar mellan tillstånd med olika angulära rörelsemängder är tillåtna enligt optiska urvalsregler, vilket ger möjlighet att observera kvantmekaniska effekter i experiment. För typiska nanoskaliga kvantringar ligger energiskillnaden mellan nivåerna i området för terahertz (THz) frekvenser, vilket innebär att det finns en potentiell förmåga att undersöka dessa fenomen med högprecision.

När ett lateralt elektriskt fält appliceras på en kvantring försvinner dess cirkulära symmetri. Detta förändrar systemets Hamiltonian och tillför en extra term som beror på det elektriska fältet: $H = H_{\Phi} + e E R \cos\phi$ . Det elektriska fältet blandar elektronens tillstånd med olika angulär rörelsemängd, vilket gör att det inte längre går att definiera ett enda angulärt kvanttal. För att lösa den nya Hamiltonianen, kan vågfunktionen skrivas som en linjärkombination av de ursprungliga funktionerna. Den resulterande Schrödinger-ekvationen leder till ett system av linjära ekvationer som gör det möjligt att beräkna elektronens energi i närvaro av det elektriska fältet.

Vid små elektriska fält, där $e E R \ll 1/2M_eR^2$ , sker en signifikant förändring i kvantringens energispektrum, men endast för marktilståndet och de två lägsta exalterade tillstånden när $\Phi$ är nära ett heltal av $\Phi_0 / 2$ . Den mest framträdande förändringen är den linjära uppdelningen av energin mellan mark- och första exalterade tillstånd när $f = 1/2$ , vilket är relaterat till en icke-noll matriselement av den elektriska termen i Hamiltonianen. Denna förändring kan förstås genom perturbationsteori, som beskriver att det elektriska fältet påverkar tillstånd med olika angulära rörelsemängder.

När ett elektriskt fält appliceras på kvantringen påverkas inte bara elektronens energi utan även andra fysiska egenskaper, som dess dipolmoment. I närvaro av ett elektriskt fält ges dipolmomentet för kvantringen av integralen $P_n = e R \int |\Psi_n(\phi)|^2 \cos\phi \, d\phi$ , där $\Psi_n(\phi)$ är elektronens vågfunktion i det $n$ -te tillståndet. I frånvaro av ett elektriskt fält har kvantringen inget netto-dipolmoment, då elektronens laddning är symmetriskt fördelad. Däremot, när ett elektriskt fält appliceras, kommer dipolmomentet att vara proportionellt mot fältets styrka, särskilt när flödet $\Phi$ är nära $\Phi_0 / 2$ , där det elektriska fältet förändrar densiteten och därigenom leder till en förskjutning i elektronens sannolikhetsfördelning.

Det är också viktigt att förstå att detta fenomen är kopplat till kvantmekaniska effekter som uppstår vid nanoskalor. Förutom marktilståndets energinivåer finns det ytterligare fysikaliska egenskaper, såsom kvantringens dipolmoment, som kan visa sig vara extremt känsliga för både elektriska och magnetiska fält. Förändringarna i dipolmomentet och andra makroskopiska egenskaper kan ge insikter i kvantmekaniska fenomen som är svåra att observera på större skalor.

Hur ett elektriskt fält påverkar den elektroniska strukturen hos polyyniska ringar: En teoretisk modell

I närvaro av ett elektriskt fält påverkas den geometriska och elektroniska strukturen hos en polyynisk ring på ett avsevärd sätt, särskilt när det gäller gapet mellan den högst ockuperade molekylorbitalen (HOMO) och den lägst oocupade molekylorbitalen (LUMO). För fältstyrkor som är experimentellt möjliga kan detta gap reduceras från UV-området till det synliga frekvensområdet, vilket gör optiska pumpar mer tillgängliga för experimentell användning. För en ideal polyynisk ring, i frånvaro av ett elektriskt fält, kan de egna värdena och egna funktionerna lösas exakt. För en ring bestående av ett jämnt antal dimera är både den högsta och den lägsta energinivån icke-degenererade, tillsammans med HOMO och LUMO; alla andra energinivåer är tvåfaldigt degenererade. Om däremot antalet dimera är udda, är endast den högsta och den lägsta energinivån icke-degenererade, medan de andra är tvåfaldigt degenererade.

När vi nu beaktar en ideal polyynisk ring bestående av ett udda antal dimera, använder vi först ordningens degenererade perturbationsteori för att bestämma energinivåernas uppdelning och optiska selektionsregler, stödda av fullständiga matrisberäkningar.

Den teoretiska modellen som vi presenterar för att beskriva optiska övergångar mellan elektroniska tillstånd i en ideal polyynisk ring baseras på den närmaste granne-tight-binding-formalismen som är vanligt använd i kolföreningar, såsom kolnanorör och grafen. Enligt denna modell kan Hamiltonianen för en ideal polyynisk ring bestående av $n$ kolatomer skrivas på ett sätt som beskriver både den elektroniska och optiska strukturen. När antalet atomer ökar närmar sig bandstrukturen den kontinuerliga dispersionsmodellen för en oändlig polyynisk kedja.

Det är också viktigt att notera att medan en ring med ett udda antal dimera kommer att ha en uppdelning av energinivåerna i enlighet med ovanstående, så kommer ringen med ett jämnt antal dimera att ha en något annorlunda uppdelning, där HOMO och LUMO förblir degenererade för vissa energinivåer. Detta kan ses i energispektrumet för cyclo[16]carbon och cyclo[18]carbon, där HOMO och LUMO är degenererade i cyclo[18]carbon medan de inte är det i cyclo[16]carbon.

Vid tillämpning av ett in-plan elektriskt fält på en ideal ring bestående av ett udda antal dimera, höjs degenereringen av HOMO och LUMO-nivåerna. Perturbationen av Hamiltonianen som orsakats av det elektriska fältet kan uttryckas som en funktion av både elektriskt fält och vinkeln mellan fältet och ringens axel. För en sådan ring kan den första ordningens korrigering till HOMO/LUMO-nivån uttryckas genom en geometrisk parameter som involverar fältstyrkan, vilket gör det möjligt att öppna ett gap på THz-nivå genom att applicera ett elektriskt fält i storleksordningen $10^7$ V/m, ett värde som kan uppnås experimentellt.

För en ring med ett jämnt antal dimera är den första ordningens korrigering för energinivåuppdelningen noll, vilket innebär att högre ordningens perturbationstermer måste beaktas för att beräkna den verkliga uppdelningen. Men för elektriskt fält i experimentellt uppnåeliga storleksordningar ligger eventuella gapöppningar på THz-nivåer utanför det spektrala intresseområdet, och därför är uppdelningarna av andra högre eller lägre nivåer inte heller av betydelse.

Det är också viktigt att förstå att när vi använder en ideal modell, där alla bindningar mellan atomer är lika, så kan den faktiska längdvariation som uppstår vid bindningarna mellan enkla och trippla bindningar göras till en liten korrigering i vår modell. Detta påverkar inte nämnvärt de resultat som beräknas för HOMO och LUMO i närvaro av ett elektriskt fält, men det är en parameter som bör beaktas vid mer avancerade modeller som sträcker sig bortom denna förenklade version.

Det är avgörande för läsaren att inse hur det elektriska fältet inte bara påverkar ringens geometriska form utan också de elektroniska tillstånden och bandstrukturen. Även om det elektriska fältet kan orsaka en förändring i gapet mellan HOMO och LUMO, är det inte alltid denna effekt som dominerar i praktiska tillämpningar. Andra faktorer, som bindningens längdvariation eller närvaron av andra externa påverkan som magnetfält eller högre ordningens perturbationer, kan spela en roll i hur de elektroniska tillstånden utvecklas under olika fysiska förhållanden.

Hur tunnfilms-superledning beror på kvantkonfinering och Fermi-energi

I det tidigare fallet, där $k < 2\pi / L$ , är volymen som ska beaktas visad i figur 1c. I detta scenario ges den ockuperade volymen i reciprok rymd av Fermi-sfären minus snittet mellan Fermi-sfären och de två vita sfärerna. Det snittvolym, $V_{\text{inter}}$ , kan exakt beräknas genom att integrera de sfäriska sektionerna längs den vertikala riktningen (den intresserade läsaren kan hitta alla matematiska steg i [3]). Formeln för denna volym blir:

V_{\text{inter}} = \frac{4\pi k^3}{3} - Lk^4

Därmed får vi uttrycket för den ockuperade volymen i reciprok rymd:

V_{\text{olk}} = \frac{4\pi k^3}{3} - V_{\text{inter}} = Lk^4

Detta beskriver volymen av ockuperade elektroniska tillstånd i reciprok rymd när $k < 2\pi / L$ . Det är viktigt att notera att detta ändrar derivatan med avseende på $k$ , och därmed densiteten av tillstånd (DOS), jämfört med en bulk-Fermi-gas. Vi finner att:

N(k' < k) = \frac{V L k^4}{(2\pi)^3}, \quad N(\epsilon' < \epsilon) = \frac{V L (2m\epsilon)^2}{(2\pi)^3}

Denna beroende är nu linjär med avseende på energi $\epsilon$ , vilket härrör från topologin i reciprok rymd hos det inneslutna systemet. DOS kan uttryckas som en bitvis funktion:

g(\epsilon) = \begin{cases} \frac{V L m^2}{2\pi^3} \epsilon, & \text{om} \, \epsilon < \frac{2\pi^2 m L^2}{V} \\ \frac{V}{(2\pi)^3} \epsilon^{1/2}, & \text{om} \, \epsilon > \frac{2\pi^2 m L^2}{V}