Metasurface-basert Fano-resonans, en teknologi med høy effektivitet og bredbåndet respons, har vist seg å være spesielt nyttig for ultra-høyhastighetskommunikasjon og optiske komponenter for bildebehandling. Denne teknologien åpner muligheter for å manipulere lys på en svært presis og effektiv måte, noe som er essensielt i moderne telekommunikasjon og bildebehandlingsteknologier som krever både høy hastighet og nøyaktighet. Når det gjelder metoder for å oppnå høy-effektiv modulering, har metasurface-modulering vist seg å kunne oppnå kontrastnivåer som tidligere var umulige å oppnå.

Ved å kombinere krysspolariserte metaatomer, som er en vesentlig forbedring sammenlignet med konvensjonelle Fano metasurfaces, kan man oppnå eksepsjonell broadband polariseringskonvertering. Denne tilnærmingen gir betydelig høyere effektivitet ved modulasjon av signaler. En av de mest imponerende aspektene ved denne teknologien er dens evne til å kontrollere både modulasjonsamplituden og driftsfrekvensen samtidig. Dette gjør at metasurfaces kan brukes til å styre signaler på en måte som tidligere var umulig med tradisjonelle metoder.

En av de mest banebrytende anvendelsene av Fano-resonansbaserte metasurfaces er i utviklingen av fotodetektorer og optiske brytere som kan operere på fem- eller til og med pikosekund-tidskalaer. For eksempel ble en amorf Ge-lag med svak fotokonduktivitet brukt i eksperimenter for å demonstrere et system som opererte over et bredt frekvensområde fra 0,6 til 1,1 GHz, og som oppnådde en moduleringseffekt på mer enn 90 %. Dette kan potensielt revolusjonere både telekommunikasjons- og bildebehandlingsteknologier ved å tillate raskere og mer presis signalbehandling.

Videre er bruken av ultraraske perovskittmaterialer i metasurfaces også et viktig gjennombrudd. For eksempel ble det demonstrert at tynnfilm-baserte perovskitter som MAPbBr3, under fotoeksitasjon, kan gi høyfrekvent, ultraraske båndbredder med svært lav rekombinasjonstid. Dette er av stor interesse for utviklingen av fotoniske enheter som kan fungere som all-optiske brytere, som kan skru signaler på og av på ekstremt korte tidsintervall. Denne teknologien har potensial til å transformere ikke bare telekommunikasjon, men også områder som bildebehandling og medisin, der behovet for raske responsmekanismer er essensielt.

Det er også viktig å merke seg at de nyeste fremskrittene innen terahertz (THz)-teknologi har gjort det mulig å studere materialers dynamiske egenskaper i ekstremt høy oppløsning. Ved å bruke metasurfaces, kan THz-bølger forbedres og lokaliseres på nanoskala, og gir forskere muligheten til å overvåke tidlige dynamiske prosesser som ikke kunne studeres før. Dette gjelder ikke bare i materialer som perovskitter, men også i studier av biomolekyler som retinal i bakteriorhodopsin. Metoden har blitt brukt til å undersøke den fotokjemiske reaksjonen i retinal og dermed få innsikt i molekylære prosesser som tidligere har vært utfordrende å studere. Bruken av THz-teknologi på denne måten har et enormt potensial for å gi ny forståelse av biologiske og kjemiske reaksjoner på et molekylært nivå.

Den nylige utviklingen av THz-nanoskopi muliggjør også mer presise målinger av elektron- og hulldynamikk i halvledermaterialer. Dette kan være spesielt nyttig for utviklingen av ultraraske fotoniske enheter og integrerte kretser for telekommunikasjonsteknologi. Ved å benytte disse nanoskopiske teknikkene kan man overvåke reaksjoner på tidsskalaer som går fra pikosekunder til nanosekunder, og derved bedre forstå materialenes oppførsel under ekstreme forhold. Dette kan igjen føre til mer effektive, høyhastighets optiske brytere og enheter med lavere energiforbruk.

Samlet sett gir metasurface-teknologi, i kombinasjon med THz-bølgelengder, en uovertruffen mulighet til å manipulere lys og elektriske felt på ekstremt små skalaer. Dette åpner for en rekke anvendelser innen alt fra kommunikasjon til medisinsk bildebehandling og molekylær forskning, og er et klart eksempel på hvordan innovasjon innen materialteknologi kan føre til enorme fremskritt på tvers av vitenskapelige disipliner.

Endtext

Hva er fremtiden for Raman-silisiumlasere?

I denne delen utforskes utviklingen av Raman-silisiumlasere, spesielt i sammenheng med nanocavities og ribbølgeledere. En grunnleggende forståelse av disse teknologiene gir innsikt i deres potensial og utfordringer. Raman-silisiumlasere, som benytter Raman-spredning for å generere optisk forsterkning, har nylig vist lovende fremskritt, særlig når det gjelder lavt terskelbrytningspunkt (I_th) og høy effekt i kant- og overflateutslipp.

En viktig parameter for å vurdere ytelsen til disse laserne er Q-faktoren (kvalitetsfaktoren), som er en indikasjon på hvordan lys holder seg i et resonanssystem. Høye Q-faktorer er avgjørende for at laserne skal kunne operere effektivt med lavt pumpestrøm (I). Figurene som er presentert i den opprinnelige studien, viser hvordan både kant- og overflateutslipp kan kontrolleres ved hjelp av materialer med høy Q-faktor, som gir høyere intensitet av utstrålt lys med lavere pumpestrøm.

For laserne som benytter nanocavities, er det en nøkkelutfordring at resonansbølgelengden kan variere litt fra en enhet til en annen, spesielt på grunn av små produksjonsfeil eller temperaturvariasjoner. Dette kan føre til at resonansfrekvensen endres med temperatur, noe som kan forårsake problemer i applikasjoner der stabilitet er avgjørende. Derfor er det nødvendig med tunbare laserdioder som kan justeres for å matche resonansfrekvensen til nanocavityen. Likevel har denne løsningen sine egne utfordringer, som høy kostnad og fysisk størrelse.

En mulig løsning på dette problemet kan være bruken av en superluminescerende diod som eksiterer nanocavityene med et bredt spekter. Fordelen med en slik kilde er at den kan opprettholde konsistent resonansintensitet på tvers av temperaturendringer, samtidig som den kan eksitere flere nanocavities samtidig, som hver kan ha en litt forskjellig resonansbølgelengde. Dette kan potensielt føre til bredere anvendelser av Raman-silisiumlasere på integrerte optoelektroniske chips, der flere lasere kan operere samtidig med én enkelt bredspektret lyskilde.

En annen viktig faktor for å forbedre ytelsen til Raman-silisiumlasere er å redusere variasjonen i prestasjonen som oppstår på grunn av produksjonsfeil. Variasjoner i Q-faktor og linjebredde (Δf) kan sterkt påvirke laserens effekt. For å minimere disse variasjonene er det viktig å forbedre presisjonen i produksjonen av de strukturelle komponentene i nanocavityene. Bruken av maskinlæring for å designe nanocavities som er mindre følsomme for slike variasjoner, er et lovende forskningsområde. Studien viser at mønstre med brutt speilsymmetri kan bidra til å redusere variasjonen i Q-faktoren, noe som kan føre til mer stabile laseroperasjoner.

Det er også viktig å merke seg at de termiske egenskapene til nanocavityene spiller en sentral rolle i deres ytelse. Ettersom temperaturendringer kan påvirke resonansbølgelengden, må systemer som bruker slike lasere være i stand til å håndtere disse endringene på en effektiv måte. Dette kan oppnås gjennom innovasjoner i designet av nanocavities eller ved hjelp av sofistikerte kjølesystemer.

Raman-silisiumlasere, spesielt de som er basert på høy-Q nanocavities, har enorme muligheter innenfor mange applikasjoner, fra optoelektroniske chips til sensorikk. Den lave terskelen for å aktivere disse laserne, kombinert med muligheten for integrasjon på små, effektive chips, gjør dem til et attraktivt alternativ for fremtidens teknologier. Den videre utviklingen av disse laserne vil i stor grad avhenge av hvor godt utfordringene knyttet til temperaturstabilitet, produksjonspresisjon og bredbånds-ekskitasjonskilder kan løses.

Hvordan fungerer to-dimensjonal elektronisk spektroskopi?

Når ventetiden er positiv (T > 0), ankommer proben etter det andre pump-pulset. Eksperimentelt kan ventetiden justeres ved hjelp av en retroreflektor som er montert på en motorisert oversettingsplattform. En vibrerende piezoelektrisk speil (VM) i probe-strålen brukes til å periodisk modulerer pump-probe-forsinkelsen for å undertrykke spredningsbidrag. Lyset som sendes ut i probe-retningen samles enten i transmisjon eller refleksjonsgeometri og spektralt spres i en monokromator. For deteksjon benyttes en høy-repetisjonsfrekvens linjekamera (e2v Aviivva EM4) med 1024 piksler og en maksimal opptaksfrekvens på 126 kHz. Spektra registreres dermed ved halv laser-repetisjonsfrekvens. Siden pump-pulsene er på 150 fs, kan nøyaktigheten i registreringen bli kritisk for eksperimentelle resultater.

I høy-repetisjonsfrekvens-oppsettet for to-dimensjonal elektronisk spektroskopi (2DES) deles NOPA-strålen av en strålesplitter i pump- og probe-stråler. Begge, differensial transmissjon og refleksjons-spektra, kan registreres på en enkelt skytebasis ved bruk av et raskt linjekamera og chopping. De andre komponentene i oppsettet inkluderer variabel nøytral tetthetsfilter (ND), iris-apertur (IA), polarisator (POL), fotodiode (PD), kilepar (WP), vibrerende speil (VM), glassplate (GP) og fokuserende speil (FM). Et spesialtilpasset chopperhjul med 500 spor brukes til å choppe pumpen med en hastighet på opptil 50 kHz. Hver sekvens av to spektra måler probe-transmisjon (eller refleksjon) med og uten forutgående pumping.

Når man utfører pump-probe eksperimenter, holdes koherenstiden konstant ved τ = 0. For hver ventetid beveges probe-stadiet og et visst antall spektra, for eksempel 10 000, registreres. Av disse beregnes 5000 differensialspektra, som så gjennomsnittsberegnes og lagres. Pump-probe-skanninger gjentas et bestemt antall ganger for å øke signal-til-støyforholdet.

To-dimensjonal elektronisk spektroskopi (2DES) er i sin enkleste form en teknikk for fire-bølge-miksing som undersøker en tredjearrangementspolarisering i et ikke-lineært materiale som er indusert ved interaksjonen mellom prøven og to pumpe-laserfelter samt ett probe-felt. Generelt kan denne tredjepolariseringen uttrykkes som en konvolusjon av et tredjeparts responsfunksjon R(3) med de elektriske feltene til de tre laserpulene som ankommer prøveplanet på bestemte tidspunkter.

Når strenge tidsbestillinger antas, det vil si tpr > tpu,2 > tpu,1, og interaksjonene av de tre pulene med prøven finner sted på tider τ1 = 0, τ2 = t′1 og τ3 = t′1 + t′2, kan den tredobbelte polariseringsresponsen uttrykkes som en integrasjon over disse feltene. Dette gir et uttrykk for hvordan prøvens kvante-dynamikk responderer på de tre eksitasjonene via en kompleks samhandling som kan beskrives ved et sett med kvantemekaniske operatorer og dens oppførsel på det aktuelle tidspunktet.

Svarfunksjonen R(3) inneholder flere komplekse interaksjoner og kan uttrykkes ved hjelp av Feynman-diagrammer. Disse diagrammene viser hvordan de ulike tilstandene i prøven reagerer på de tre laserpulene, og hvordan disse interaksjonene påvirker systemets populasjonstilstand. Ved å anvende den roterende bølge-tilnærmingen og ignorere interaksjoner som ikke resulterer i en populasjonstilstand, kan man redusere antallet bidrag betraktelig og dermed forenkle beregningene. Totalt kan dette redusere antallet relevante interaksjoner til 16 unike bidrag som ofte blir representert diagrammatisk.

En av de viktige aspektene ved 2DES er forståelsen av hvordan systemet responderer på de tredobbelte interaksjonene som kan beskrives i form av Feynman-diagrammer. Diagrammene kan være svært nyttige for å forstå hvilke prosesser som faktisk skjer i systemet og hvordan ulike laserpulser kan påvirke materialets elektroniske tilstander. Dette gir innsikt i hvordan energioverføringen og dynamikken mellom de elektroniske tilstandene i materialet kan moduleres og kontrolleres.

En ytterligere dimensjon som er avgjørende for to-dimensjonal elektronisk spektroskopi er forståelsen av hvordan systemets respons varierer med ulike tidsintervall og ventetider. Ventetiden mellom de forskjellige pump-pulsene og proben kan ha en betydelig innvirkning på resultatene og må derfor kontrolleres nøyaktig. I tilfelle der ventetiden er null, kan systemet vise et annet responsmønster sammenlignet med tilfeller med en positiv ventetid, og dette kan påvirke hvordan signalene tolkes.

Det er også viktig å merke seg at selv små variasjoner i tidspunktene for laserpulsene kan føre til betydelige endringer i spektrene som måles. Dermed er det avgjørende å ha kontroll på instrumentene som brukes til å justere disse tidene, som for eksempel retroreflektoren og piezoelektriske speil, for å oppnå nøyaktige og repeterbare målinger.

Hvordan molekylære aggregater kan forbedre lysabsorpsjon og eksitons-transport

Enhver forbedring av den radiative nedbrytningstakten, kjent som superradiance, kan gi betydelige fremskritt i forståelsen av lysinteraksjoner på nanoskalaen [103]. Når det gjelder dipolære koblinger på nærfelt, er disse sterkt avhengig av både den energetiske og geometriske ordenen til de enkelte kromoforene. Dette gjør at de kollektive aggregatene, som består av molekylære eksitons, er svært følsomme for den molekylære ordningen på nanoskalaen [104]. Eksitonens delokalisering gir dermed muligheter for å forbedre lysabsorpsjon og tilpasse eksitonstransporten, noe som gjør molekylære aggregater interessante både for grunnleggende forskning og teknologiske anvendelser, som i naturlig lysfangst [105] og solenergiomvandling [99, 100].

Molekylære aggregater har i seg sterke optiske ikke-lineariteter som følge av delokaliseringen av bølgefunksjonen og eksiton-eksiton-interaksjoner [106–108]. Dette kan til og med muliggjøre ikke-lineære optiske brytninger på enkelt-foton nivå [109, 110]. Det er imidlertid viktig å merke seg at molekylære aggregater på romtemperatur ofte viser bare én dominerende elektronisk (eksitonisk) bånd. Dette skyldes svak vibronisk kobling til intramolekylære vibrasjoner [111], som følge av delokaliseringen av eksitonens bølgefunksjon, og resulterer i en innskrenking av absorpsjonsbåndet. Disse egenskapene gjør molekylære aggregater interessante for å utforske sterk kobling til vakuumfelt [32, 112] eller for å muliggjøre studier av kvanteoptiske fenomener ved romtemperatur [110].

De kollektive optiske og elektroniske egenskapene til molekylære aggregater avhenger sterkt av eksitonens koherenslengde (Nc). Organiske tynne filmer lider ofte av statisk og dynamisk uorden som begrenser koherenslengden til de molekylære eksitonene. Denne uorden blir forårsaket av romlige variasjoner i de individuelle kromoforenes resonansenergi og koblingen til vibrasjonsfrie frihetsgrader [101, 113, 114]. I de optiske spektre manifesterer uorden seg som en inhomogen bredning av den makroskopiske optiske responsen som følge av ensemblegjennomsnittet over områder med forskjellige størrelser og lokal struktur. Derfor er en sentral forskningsoppgave å øke eksitonens delokalisasjonslengde. Den mest åpenbare strategien er å forbedre molekylærpakking av aggregatene gjennom kjemisk manipulering [13, 14, 115, 116]. Alternativt kan fysiske metoder, spesielt koblingen av molekylære eksitoner til lokaliserte elektromagnetiske feltfluktuasjoner, for eksempel i mikrohuler eller lokaliserte plasmoner på overflaten av metalliske nanopartikler, forbedre eksitonkoherenslengdene og energitransportegenskapene i molekylære aggregater [117–122].

I de eksperimentene som er utført med squarainer som prototypiske molekyler for å utforske plasmonforsterket eksitonsdelokalisering i molekylære aggregater, sammenlignes absorpsjonsspektra fra aggregert film som er påført et glasssubstrat med refleksjonsspektra fra film på et 200 nm tykt gullsubstrat [20]. Begge spektrene viser et rød-skiftet J-aggregatbånd rundt 1,6 eV [15]. På glass er et svakere blå-skiftet H-aggregatbånd på ca. 2,22 eV også synlig [101]. Forskjellen i linjebredde er tydelig: J-aggregatbåndet på gullsubstratet viser en betydelig smalere linjebredde (ca. 32 meV) sammenlignet med filmen på glass (80 meV), noe som indikerer at koblingen til substratet kan påvirke de optiske egenskapene til aggregatene.

Videre ble det ved hjelp av 2DES (to-dimensjonal elektronisk spektroskopi) mulig å få bedre innsikt i graden av uorden i squarainer-aggregatene på de forskjellige substratene. 2DES er et kraftig verktøy for å skille mellom homogen og inhomogen bredning i spektrene. Ved å bruke korte impulser kan man kartlegge hvordan eksitoner interagerer på mikroskopisk nivå, og hvordan ulike strukturelle forhold påvirker eksitons-dynamikken i molekylære aggregater.

Disse funnene har betydning for utviklingen av nye materialer og teknologier innen optikk og kvantefysikk, spesielt med tanke på effektiv lysfangst og energioverføring. I tillegg har studier som benytter 2DES en unik evne til å avdekke subtiliteter i eksitonens delokalisering og transport på tvers av ulike molekylære arrangementer. For videre forskning vil det være avgjørende å undersøke hvordan eksiton-koherens kan manipuleres ikke bare på molekylært nivå, men også i større strukturer som kan implementeres i optiske enheter og energikommunikasjonssystemer. Dette kan åpne dørene for nye metoder innen solenergiutnyttelse og kvantekommunikasjon, hvor styring av eksitonens dynamikk spiller en sentral rolle.

Hvordan plasmon-koblede excitoner gir nye muligheter for kvantetransport

Nearest-neighbor koplinger i et system av molekylære excitoner fører til dannelsen av få superradiant, moderat lokaliserte J-aggregerte excitoner, som er sterkt rødforskyvede i energi og strekker seg over omtrent 25 molekyler, sammen med et stort antall mørke excitoner. I mellomrommet mellom spaltene forblir bølgefunksjonene til disse lokaliserte excitonene i hovedsak uendrede når de er koblet til plasmonmodusen – bortsett fra en mindre blanding av excitoner innenfor spaltene. Bidraget fra plasmonen til bølgefunksjonen er lite. Derimot, superradiant excitoner som er lokalisert inne i spaltene, kobles sterkt til plasmonmodusen, noe som resulterer i en LP-modus som bærer betydelige bidrag fra både XS og P, mens bidragene fra alle XW er mye svakere. For LP interfererer alle bølgefunksjoner konstruktivt, mens for X-tilstandene interfererer bidragene fra XS og XW destruktivt.

Den resulterende lineære optiske absorpsjonen viser sterke bidrag fra den energimessig isolerte LP-tilstanden, mens X-piken er inhomogent bredere. UP-absorpsjonen er mye svakere, siden dipolmomentene til P (μP) og summen av alle excitonene (μW og μS) er av lignende størrelse. Derfor interfererer deres emisjon destruktivt for UP-pikken.

Modellen som er presentert her, viser hvordan et system av squaraine-monomerer, med uordnet energifordeling og nearest-neighbor kopling, kan danne lokaliserte J-aggregerte excitoner. Dette systemet er koblet til en delokalisert plasmonisk modus, med en romlig inhomogen koblingsstyrke som avtar fra 5.0 meV for excitonene XS innenfor de smale spaltene til 0.5 meV for de utenfor spaltene, XW. Dette fører til absorpsjonsspekteret som inneholder en enkelt, delokaliserte LP-modus og flere uordnede UP-overganger, sammen med en “ikke-koblet” exciton-pik, X.

Når systemet blir impulsivt excitert med en laserstråle, viser plasmonmodusen de forventede Rabi-oscil- lasjonene, mens de lokale excitonene XS viser ut-av-fase oscillasjoner. Disse oscillasjonene er langsommere enn Rabi-oscil- lasjonene og har en periode TX, som reflekterer koherente excitonpopulasjonsoscillasjoner (CPO) som skjer mellom de to ulike excitonene, XS og XW. Spesielt merkes dette når man ser på de individuelle excitondynamikkene, der de langsommere oscillasjonene vises klart. For plasmonmodusen og den totale excitonpopulasjonen, XS + XW, er de langsomme oscillasjonene ikke til stede, og derfor er de raske Rabi-oscil- lasjonene mer fremtredende.

Disse beregningene gir en solid mikroskopisk grunnlag for å forstå hvordan dipolkoplingen til plasmonen kan indusere romlige oscillasjoner i excitontettheten. Dette fører til koherent energitransport mellom romlig adskilte excitonsider, noe som gir innsikt i hvordan et plasmonisk system kan kontrollere og manipulere kvantetransport av lys over mesoscopiske avstander.

For å forklare disse fenomenene, kan vi bruke modellen for et tredimensjonalt system av excitoner, XS og XW, som er koblet til plasmonmodusen. Den kollektive koplingsstyrken for excitonene inne i spaltene er omtrent tre ganger sterkere enn for de utenfor spaltene, noe som skaper CPOs uten å påvirke dynamikken til plasmonmodusen. Slike koherente populasjonsoscillasjoner (CPO) er velkjente i atom- og molekylsystemer med tre-nivå-systemer, der de muliggjør kontroll over optiske fenomener som sakte lysgenerasjon eller lagring av lys.

For å benytte disse fenomenene på praktiske anvendelser, som kvanteinformasjon og lysmanipulering, er det avgjørende å kunne visualisere både de romlige og tidsmessige dynamikkene til excitontransport. Dette åpner nye muligheter for optisk informasjonshåndtering i systemer som er sterkt koblet til plasmoner, og for utviklingen av nye teknologier innen kvanteinformatikk.