Raman-gevinsten i silisiumbaserte lasere avhenger sterkt av den geometriske orienteringen av nanohulrommet og de optiske komponentene som er involvert. I denne konteksten, når man ser på en struktur som benytter fotoniske krystaller for høy-Q-faktorer, er det viktig å forstå hvordan polariseringsretningene til pumpelyset og Raman-spredt lys påvirker de fysiske prosessene som ligger til grunn for Raman-spredning.

Når et fotonisk krystallhule-system er orientert langs [100]-retningen, er den ønskede Raman-gevinsten relatert til integralen i ligning (4.4). Polarisationene til pumpelyset og det Raman-spredte lyset er ortogonale i x–y planet, som vist ved de bølgete pilene. Dette gir en betydelig overlapning mellom de relevante komponentene, spesielt når det gjelder komponentene Ex_pump og Ey_Stokes, som er avgjørende for å oppnå maksimal Raman-gain i dette systemet.

Videre, når man ser på de teoretiske aspektene bak ligningene som beskriver Raman-gevinsten, kan man utlede den tredimensjonale ikke-lineære responsen til systemet ved hjelp av Raman-tensorene. For silisium kan Raman-tensorene for fonoer i Γ-punktet skrives som matriser, og de gir en forståelse av hvordan de ulike komponentene bidrar til den ikke-lineære polariseringen som driver Raman-spredningen.

Raman-gevinsten kan deretter uttrykkes gjennom de spesifikke komponentene av den ikke-lineære susceptibiliteten, χR, som karakteriserer responsen til materialet. Spesielt er det de in-plane symmetriene som kommer til uttrykk i nanohulrommene som bestemmer effektiviteten av Raman-spredningen. Når det gjelder silisium, er bulk-Raman-gevinsten, gR_Si, en viktig faktor og kan påvirkes minimalt av selve nanohulromstrukturen. Dette gjør at man kan forvente en betydelig forbedring i Raman-spredningseffektiviteten når hullstrukturen er optimalt utformet, noe som gjør det lettere å oppnå høyere lasereffektivitet.

I kontrast, når nanohulrommet er orientert langs [110]-retningen, viser den teoretiske analysen at Raman-gevinsten blir betydelig redusert. Her er polariseringsretningene til pumpelyset og det spredte lyset mer like, noe som fører til en mindre gunstig overlapning. Denne orienteringen resulterer i et Raman-spredningsintegral som er omtrent 20 ganger mindre enn i [100]-orienteringen. Derfor er det mer utfordrende å oppnå høye Raman-gevinster i slike konfigurasjoner, selv om det skulle være mulig å forberede nanohulrom med tilsynelatende riktige symmetrier.

En praktisk implikasjon av denne forskningen er at Raman-silicon lasere, basert på nanohulrom, bør optimaliseres for den rette orienteringen av hulrommet for å maksimere effektiviteten. For eksempel er det kjent at SOI-baserte fotoniske enheter ofte er konstruert langs [110]-retningen, noe som kan være problematisk for optimal Raman-gevinsteffektivitet. Det er viktig å merke seg at selv om disse enhetene kan ha høy Q-faktor og sterke laseremissjoner ved visse parametere, vil deres effektivitet ved høyere intensiteter bli begrenset av optiske tap som følge av foton-absorption eller forringelse av fotoniske strukturer.

Den eksperimentelle validasjonen av disse teoretiske funnene viser at for [100]-orienterte nanohulrom, har Raman-spredningen en mye høyere effektivitet enn for [110]-orienterte hulrom. Dette er i tråd med forventningene basert på de teoretiske beregningene som viser større overlap mellom pumpelyset og det Raman-spredte lyset.

For å oppnå de beste resultatene i praktiske applikasjoner, som integrerte optoelektroniske kretser, må ytterligere forskning fokusere på å minimere de tapene som kommer fra frie ladetransportørene i materialet, samt å finjustere utformingen av nanohulrommene for å utnytte de optimale Raman-gevinstdirektivene.

Dette gjør at man kan forvente at fremtidige applikasjoner av Raman-silisiumlasere, spesielt de som er basert på nanohulrom, vil kunne dra nytte av høyere effektivitet og redusert optisk tap, noe som åpner for et bredere spekter av bruksområder innen optisk kommunikasjon, signalbehandling og avanserte sensorteknologier.

Hvordan Raman-lasere kan produseres ved hjelp av CMOS-kompatible prosesser og optimering av bølgelengdeområdet

Raman-laserteknologi, spesielt innen silisium, har gjennomgått betydelige fremskritt de siste årene, og har blitt et sentralt tema innen fotonikk og optoelektronikk. En viktig utfordring har vært å utvikle Raman-laserstrukturer med høy effektivitet som samtidig er kompatible med eksisterende CMOS-prosesser. Denne teknologien åpner for integrering av Raman-laserne på optoelektroniske kretser, noe som gir store muligheter for fremtidens høyhastighets kommunikasjonssystemer og mikrosystemer. For å oppnå dette, er det nødvendig å forstå de grunnleggende prinsippene bak Raman-spredning, strukturen av nanokaviteter, og hvilken betydning orienteringen av krystallene har i fabrikasjonsprosessen.

En Raman-laser fungerer ved å utnytte et fenomen kalt Stokes-spredning, hvor fotoner mister energi etter å ha interagert med et materiale. Dette skjer når et pumpelys passerer gjennom et materiale, og et visst antall fotoner fra det pumpede lyset overfører sin energi til materialet, og deretter frigjøres som lys med en lengre bølgelengde – dette lyset er Raman-stokesmoden. For å produsere effektive Raman-lasere på silisiumsubstrater, er det nødvendig å optimalisere strukturen til nanokaviteter og tilpasse materialets bølgelengde til relevante kommunikasjonsbånd.

En av de mest innovative tilnærmingene er bruken av en 45°-rotasjon av silisiumlaget i et SOI-substrat (silisium på isolator). Denne metoden er avgjørende for å integrere Raman-laserne på en optoelektronisk brikke. I denne konteksten er det essensielt å forstå hvordan orienteringen av krystallen i et SOI-substrat påvirker laserenes ytelse. Når et SOI-substrat roteres med 45° i forhold til den vanlige krystallorienteringen, kan man unngå problemer knyttet til tilpasning av pumpemodus og stokesmodus i laseren, og dermed oppnå høyere effektivitet.

Et eksempel på denne teknologien er utviklingen av en Raman-silisium nanokavitetslaser på et (100)-orientert SOI-substrat. Denne strukturen utnytter en heterostruktur nanokavitet dannet av et lineært defektområde som skaper et effektivitetsgap i nanokavitetsbåndet, og som er i stand til å oppnå ønsket Raman-shift på rundt 15,606 THz. Den største utfordringen her er å kombinere den nødvendige orienteringen for Raman-forsterkning – som krever at strukturen er produsert langs [100]-krystallretningen – med de industrielle produksjonskravene som ofte krever orientering langs [110]-retningen for optimal effekt ved fremstilling.

I tillegg til dette, er det viktig å merke seg hvordan de fysiske egenskapene til de enkelte lagene i SOI-substratet – som tykkelsen på silisiumlaget og BOX-laget – spiller en rolle i fabrikasjonen av disse laserne. Ved å bruke en 45°-rotasjon kan man oppnå en bedre forbindelse mellom komponentene i den optoelektroniske enheten og sikre lavere tap når laserens utgang kobles til andre enheter på chipen.

For å optimere Raman-laserens ytelse, er det også viktig å kontrollere kvaliteten på nanokaviteterne som benyttes. Målingen av kvaliteten på de ulike resonansmodusene for både pumpemodus og stokesmodus gir essensiell informasjon om laserenes effektivitet. Ved å bruke Lorentzisk kurvetilpasning kan man estimere kvalitetsfaktorene (Q-faktorene) for de forskjellige modusene. For eksempel er Q-faktoren for pumpemodusen beregnet til å være 126 000, mens Q-faktoren for stokesmodusen er hele 1 860 000, noe som reflekterer lasernes høye kvalitet.

Denne typen Raman-silisiumlasere på SOI-substrater kan derfor integreres i eksisterende fotoniske systemer, og deres lavterminale laserytelse gjør dem velegnet for applikasjoner som krever høy optisk effektivitet med lav strømforbruk.

I tillegg til fabrikasjonsteknikker og strukturdesign er det viktig å forstå hvordan teknologien kan tilpasses og videreutvikles for spesifikke applikasjoner. For eksempel, i kommunikasjonssystemer, er det nødvendig å forstå hvordan Raman-laserne kan operere innenfor de relevante bølgelengdeområdene, som ofte er nær C-båndet for optisk kommunikasjon. Å kunne justere og tilpasse bølgelengden til slike systemer krever presis kontroll over både laserenes resonansfrekvenser og dens optiske egenskaper.

Endelig er det nødvendig å ha en dypere forståelse av integrasjon av disse laserne på mikroskopisk nivå. Hvordan kan man integrere flere laserstrukturer på en enkelt optoelektronisk brikke uten å forringe ytelsen til hver enkelt komponent? Hva slags utfordringer oppstår når flere komponenter skal samkjøres i høyhastighets kommunikasjonssystemer, og hvordan kan disse løses for å oppnå både høy hastighet og pålitelighet i systemene? Dette er kritiske spørsmål som må adresseres for videre fremgang i utviklingen av Raman-laserteknologi på silisiumbaserte substrater.

Hvordan vannadsorpsjon på karbon-nanorør påvirker optisk bistabilitet og eksitonresonans

Nanorør av karbon (CNT) har lenge vært gjenstand for intens forskning på grunn av deres unike elektriske og optiske egenskaper. En spesiell interesse har blitt viet effektene av molekylær adsorpsjon på deres optiske egenskaper, spesielt hvordan adsorpsjonen av vannmolekyler kan indusere optisk bistabilitet og skifte i eksitonresonanser. Denne bistabiliteten er av stor betydning for utviklingen av nanoskala optiske minnesystemer, og kan gi verdifulle innsikter i både grunnleggende fysikk og mulige teknologiske anvendelser.

Eksperimenter viser at karbon-nanotuber med mindre .E11 energi (som tilsvarer større diameter) har kortere forsinkelsestider. Dette tyder på at dannelsen av stabile lag med vannmolekyler på nanotubens overflate avhenger sterkt av rørets krumning. Nanotubens geometri spiller derfor en viktig rolle i hvordan vannmolekylene bindes, og hvordan de kan påvirke de optiske egenskapene.

En fascinerende effekt som kan observeres i slike systemer er optisk bistabilitet, som oppstår på grunn av vannadsorpsjon og desorpsjon. Under eksitasjon med høyere energinivåer enn det karakteristiske absorpsjonspiket for CNT-ene, kan nanotubene anta to forskjellige emisjonstilstander under de samme eksitasjonsforholdene. Denne optiske bistabiliteten er et resultat av at det kreves høyere eksitasjonseffekter for å utløse desorpsjon av molekyler, noe som fører til en forskjell i de nødvendige terskelenergiene for de to tilstandene. Den karakteristiske hysterese-kurven som oppstår i slike målinger, kan forklare hvordan nanotubene skifter fra en tilstand med lav varmeeffektivitet til en tilstand med høy varmeeffektivitet. Dette fenomenet kan utnyttes til å demonstrere reversible og reproducerbare bryteroperasjoner for optisk minne.

Optisk bistabilitet i karbon-nanotuber kan illustreres med spesifikke eksperimentelle data. For eksempel, ved å bruke photoluminescens (PL)-spektroskopi, kan man observere endringer i spektrene av nanotubene under forskjellige eksitasjonseffekter. Når eksitasjonseffekten økes, kan det oppstå et plutselig spektralt skifte som skyldes molekylær desorpsjon forårsaket av laseroppvarming. Dette plutselige skiftet kan oppstå ved lavere effektnivåer når spekteret av nanotuben er i ferd med å gå gjennom et eksperimentelt "switching"-fenomen, kjent som optisk hysterese.

Denne hysteresen kan observeres mer tydelig når nanotuben eksiteres nær den høyre kanten av absorpsjonspiken, spesielt når den er stimulert med høyere energier, for eksempel .Eex = +28 meV. Under slike forhold kan det oppstå et positivt tilbakemeldingssystem hvor molekylær desorpsjon fører til ytterligere forskyvning av eksitonresonansen, noe som igjen fører til en økning i oppvarmingseffektiviteten og ytterligere desorpsjon. Denne prosessen fører til at nanotubens emisjonsegenskaper endres plutselig, og dermed skaper et skifte mellom to forskjellige emisjonstilstander.

For å bedre forstå de fysiske mekanismene bak disse fenomenene, er det viktig å merke seg at den termiske stabiliteten til nanotuben er nært knyttet til de spektrale skiftene som oppstår når molekyler adsorberes eller desorberes fra overflaten. Desorpsjonen forårsaker en blueshift i både .E11- og .E22-resonansene, som kan føre til en endring i absorpsjonseffektiviteten avhengig av eksitasjonsenergien. Når eksitasjonen er nærmere absorpsjonspiken, reduseres effektiviteten til laseroppvarming, noe som fører til en jevn forskyvning av PL-spektrumet uten å vise hysterese. På den annen side, ved høyere eksitasjonsenergier, kan det oppstå en kraftig blueshift som resulterer i en diskontinuerlig endring av spektrene, noe som er et klart tegn på optisk bistabilitet.

En viktig faktor å ta hensyn til er at varmen som genereres under laseroppvarming kan føre til endringer i nanotubens temperatur, og dermed påvirke spektralbredden på emisjonspikene. Økt temperatur fører til bredere spektrale topper, og dette er et viktig aspekt å vurdere i eksperimenter som involverer optisk bistabilitet.

For videre utforskning og forståelse er det også viktig å vurdere effekten av forskjellige eksitasjonsnivåer og deres innvirkning på desorpsjonshastigheten. Forskjellige detuning-energier, for eksempel .Eex = -3 meV eller .Eex = +28 meV, kan gi forskjellige hystereseadferder, og det er viktig å finne optimal eksitasjonsenergi for å oppnå ønsket optisk bistabilitet. Studien av slike mekanismer gir innsikt i hvordan man kan kontrollere og utnytte optiske egenskaper til CNT-er i fremtidige nanoteknologiske applikasjoner, som for eksempel i optisk minne og fotonikk.

Hvordan Vibroniske Koblinger Påvirker Optiske Egenskaper i Squaraine Molekyler i Løsning

Vibroniske koblinger spiller en viktig rolle i optiske og elektroniske egenskaper av organiske halvledere, og squaraine molekyler i løsning gir en interessant modell for å studere disse fenomenene. Disse molekylene, som er kjent for sine kvadrupolare egenskaper, utviser uvanlige optiske og elektroniske egenskaper, spesielt når det gjelder deres vibroniske koblinger. Ved å analysere eksperimentelle data kombinert med teoretiske modeller, har vi fått innsikt i hvordan disse koblingene fungerer på et mikroskopisk nivå.

Eksperimentelt er det observert at de optiske eksitasjonene i squaraine molekyler primært er styrt av den ene-foton tillatte S1-tilstanden. Denne tilstanden ligger langt under den to-foton tillatte S2-tilstanden, som er adskilt fra S1 med mer enn én elektronvolt. Tidsoppløst vibrasjonsspektroskopi har avslørt en bemerkelsesverdig svak vibronisk kobling mellom S1-tilstanden og de høyfrekvente strekkingmodusene til molekylkjeden, med Huang-Rhys faktorer på under 0,03. Dette indikerer at selv om molekylene er koblet til høyfrekvente vibrasjonsmoduser, er koblingene svake, og de dominerende vibroniske interaksjonene skjer med lavfrekvente vibrasjoner i området 100–600 cm−1.

Ved å bruke kvantekjemiske beregninger kan vi kvantifisere og verifisere disse resultatene. Beregningene av Huang-Rhys faktorer for de vibrasjonelle modusene i en forenklet squaraine molekylmodell i vakuum viser at de dominerende modene er en symmetrisk strekning på 155 cm−1 med en verdi på 1,08, som korresponderer med den symmetriske strekking av de to armene i forhold til squaric acid-senteret, og en annen strekning på 573 cm−1. Disse beregningene er i utmerket samsvar med de eksperimentelle dataene, og viser at de høyfrekvente modusene, som ligger rundt 1500 cm−1, har meget små forskyvninger på mindre enn 0,14. Dette understøtter teorien om at de høye energimodene har en svak kobling til elektroniske eksitasjoner i squaraine molekylet, noe som kan forklares ved en lavere grad av elektronisk delokalisering i disse molekylene.

En annen interessant observasjon er hvordan den elektroniske strukturen til squaraine molekyler påvirker de vibroniske koblingene. Ifølge den elektroniske strukturmodellen (ESM) fører delokaliseringen av ladningene i D-A-D molekylet til en betydelig reduksjon i vibroniske koblinger. Dette skjer fordi ladningen fra donor-armene til den indre squaric acid-akseptoren fører til en endring i den adiabatiske grunnstilens geometri, som reduserer forskyvningen av de høye energimodene. For molekylet vårt, med en verdi på ρ = 0,37, betyr dette en reduksjon i forskyvningen med en faktor på 2,2 sammenlignet med forskyvningen til den enkelte polare fargestoffen. Resultatet er en reduksjon i Huang-Rhys-faktoren med en faktor på 5, noe som viser den store effekten av ladningsdelokalisering på de vibroniske koblingene.

Videre, ved å simulere pump-probe målinger med en to-dimensjonal DHO-modell, har vi vist at disse teoriene gir nøyaktige forutsigelser som stemmer overens med eksperimentelle data. Simuleringen viser et betydelig samsvar i både amplitude og faseprofil, noe som bekrefter at de teoretiske modellene kan brukes til å forutsi de vibroniske koblingene i squaraine molekyler med høy presisjon. Dette gjør det mulig å forstå hvordan slike molekyler kan brukes i avanserte optiske applikasjoner, spesielt i systemer med sterk og ultrastark kobling.

Den svake koblingen til høye frekvenser og den sterke koblingen til lavfrekvente vibrasjoner gjør squaraine molekyler til et spennende materiale for applikasjoner som krever kontrollert optisk respons, som i lysdioder, solceller, og optoelektronikk. Den sterke reduksjonen i vibroniske koblinger kan også være et viktig aspekt ved design av molekylære systemer der minimalt vibrasjonelt tap er ønskelig. I denne sammenhengen kan squaraine molekyler vise seg å være effektive i bruk sammen med J-aggregerte molekylære filmer, som har et høyere grad av exciton delokalisering og dermed kan oppnå forbedrede optiske egenskaper.

Når squaraine molekyler danner J-aggregerte filmer, øker den intermolekylære Coulomb-interaksjonen og fører til delokalisering av eksitoniske bølgefunksjoner på tvers av flere enheter. Dette øker oscillatorstyrken til aggregatene og gir en sterkere optisk respons. Dette åpner døren for nye teknologiske muligheter, som for eksempel utvikling av optoelektroniske enheter med bedre ytelse og lavere energiforbruk.

Hvordan BFRs Påvirker Miljøet og Helse: Fotodegradering, Toksisitet og Reguleringer
Er livet hellig, eller er det bare et fenomen?
Hvordan internasjonale solidaritetsarbeidere støtter palestinske samfunn i motstand mot okkupasjon