Les matériaux à pérovskite halogénée, tels que MAPbI3, présentent des propriétés de transport de charges qui méritent une attention particulière lorsqu'on les compare aux matériaux semi-conducteurs traditionnels comme le silicium (Si). La masse effective des porteurs de charges dans MAPbI3 est comprise entre 0.1 et 0.3 de m0, ce qui la rend comparable à celle du silicium. Cependant, la mobilité des porteurs dans les pérovskites halogénées est nettement inférieure à celle du silicium. Selon la technique de mesure utilisée et la qualité du cristal unique, les valeurs de mobilité des électrons et des trous pour MAPbI3 varient entre 24 et 800 cm²/V.s. Une dépendance de la mobilité à la température montre que ces valeurs modestes de mobilité sont principalement dues à la diffusion des électrons avec les phonons longitudinaux-optique. Notamment, les mobilités des électrons et des trous sont dans la même gamme, ce qui est cohérent avec la masse effective.

Il est essentiel de noter que la faible mobilité des trous dans le matériau CZT (cadmium zinc telluride) constitue un problème majeur limitant les performances des dispositifs. Dans les pérovskites halogénées, en revanche, le transport ambipolaire des charges est plus efficace, ce qui permet l'extraction optimale des électrons et des trous. En outre, ces matériaux présentent des durées de vie et des longueurs de diffusion des porteurs de charges relativement longues. Les durées de vie signalées pour MAPbI3 sont d'environ 10 à 17 µs, tandis que la durée de vie record de CsPbBr3 dépasse 25 µs. Ces longues durées de vie compensent les valeurs modestes de mobilité et entraînent un produit mobilité-durée de vie (μτ) comparable à celui des matériaux CZT. Par exemple, le produit μτ pour MAPbI3, MAPbBr3 et CsPbBr3 est respectivement de 0,8 × 10−3 cm²/V, 1,2 × 10−2 cm²/V et 1,33–1,69 × 10−3 cm²/V. De plus, un produit μτ élevé de 1,8 × 10−2 cm²/V et une résistivité de 3,6 × 10^9 Ω.cm ont été obtenus pour le MAPbBr2.94Cl0.06 dopé au Cl.

Malgré la limitation fondamentale de la mobilité des porteurs, les pérovskites ne trouvent pas d'application dans des secteurs nécessitant de forts flux de rayons X, comme la tomographie par ordinateur. Néanmoins, les faibles densités d'états piégés dans les pérovskites halogénées, de l'ordre de 10 × 10^9 cm−3 à 10 × 10^10 cm−3, sont comparables à celles des matériaux CZT. En utilisant la méthode de croissance par fusion Bridgman, des cristaux de CsPbBr3 de taille centimétrique, avec des niveaux d'impuretés inférieurs à 10 ppm pour un total de 69 éléments, ont également été obtenus. Les résultats expérimentaux confirment les études théoriques qui indiquent que les défauts intrinsèques dominants sont des pièges peu profonds, tandis que les défauts profonds situés près du milieu du gap de bande sont peu susceptibles de se former en raison de l'enthalpie de formation élevée. Cette "tolérance aux défauts" des pérovskites est attribuée à la forte paire libre dans l'orbitale s du plomb, à l'anticomplémentarité dans l'orbitale p de l'iode et à leur grande ionicité.

La faible densité de défauts électriquement actifs dans les pérovskites halogénées permet d'extraire les porteurs de charges excités par radiation sans qu'ils ne soient piégés. De plus, la nature de la tolérance aux défauts des pérovskites confère à ces matériaux une résistance accrue aux radiations, ce qui constitue un avantage notable pour des applications telles que les détecteurs de rayonnement.

Un autre aspect important réside dans la dureté aux radiations des matériaux semi-conducteurs, qui est essentielle pour les matériaux utilisés dans les détecteurs de radiations et les capteurs. Par définition, ces matériaux doivent être capables de résister à de fortes doses de radiations sans altérer leurs capacités de détection. Peu de rapports scientifiques existent sur la dureté aux radiations des matériaux comme le CdTe et le CZT, car ces semi-conducteurs sont relativement robustes, bien plus que d'autres matériaux semi-conducteurs.

Dans les études récentes, telles que celles menées par Fraboni et al. en 2004, des analyses systématiques ont été réalisées pour étudier les effets des radiations ionisantes sur les détecteurs de CdTe et CdZnTe. Cette étude a montré que le CZT est plus résistant aux radiations que le CdTe. En revanche, des travaux ultérieurs ont révélé que le CZT subit des dommages importants à des doses de radiation bien inférieures à celles initialement observées, comme le montre l'étude de Nan et al. en 2018, qui signale des dégâts dès 2,7 kGy. Ce contraste peut être attribué à des différences dans les méthodes d'irradiation et dans les types de radiations étudiées, qui ont des interactions différentes avec la structure cristalline.

Enfin, la dégradation de la performance des détecteurs sous irradiation dépend non seulement de la quantité de défauts introduits, mais aussi du type spécifique de défauts créés. La présence de niveaux profonds dans le cristal, tels que ceux identifiés par Fraboni, joue un rôle crucial dans la perte de capacité spectroscopique des détecteurs. Ces résultats sont d'une importance capitale pour comprendre comment les matériaux semi-conducteurs tels que les pérovskites peuvent être utilisés dans des applications de détection où la durabilité face aux radiations est essentielle.

Les défis des circuits intégrés de lecture dans les détecteurs de conversion directe : de la miniaturisation à l'architecture hybride

L'industrie des semi-conducteurs a longtemps cherché à maximiser l'efficacité des transistors en les rendant de plus en plus petits, jusqu'à atteindre des échelles atomiques. Toutefois, cette miniaturisation a rapidement montré ses limites, principalement en raison de l'augmentation de la dissipation thermique. Si les premières générations de transistors CMOS fonctionnaient parfaitement à mesure que leur taille diminuait, cette règle a cessé de s'appliquer sur des échelles véritablement petites. Les fabricants ont donc dû explorer diverses solutions pour gérer la chaleur excédentaire, comme l'utilisation de nouveaux matériaux, de structures de dispositifs innovantes (telles que les transistors fin-FET ou les transistors à porte tout autour), et des techniques de refroidissement avancées. Ces solutions, bien qu'efficaces, nécessitent des efforts considérables et un coût élevé, réduisant ainsi le nombre d'entreprises capables de produire des transistors à l'échelle atomique. Aujourd'hui, seules trois entreprises sont en mesure de fabriquer de tels transistors : TSMC, Samsung et Intel.

C'est dans ce contexte qu'une voie alternative a émergé en 2010, désignée sous le nom de "Plus que Moore", qui consiste à intégrer les puces silicium avec d'autres formes d'électroniques, comme des capteurs et des actionneurs. Cette approche, contrairement à la miniaturisation extrême, propose des solutions où l'intégration de plusieurs puces spécialisées, dotées de millions de transistors chacune, peut s'avérer bien plus performante pour certaines applications.

En ce qui concerne les détecteurs à conversion directe, cette voie "Plus que Moore" devient particulièrement pertinente. Contrairement aux capteurs de détection traditionnels, qui nécessitent des transistors ultra-petits à des nœuds inférieurs à 10 nm, il est ici plus avantageux de se concentrer sur des architectures capables d'intégrer de nombreux transistors, répartis sur plusieurs puces, qui fonctionneront mieux dans l'ensemble. Le développement des circuits intégrés de lecture (ROICs) est ainsi devenu central pour ces nouvelles générations de détecteurs.

Les ROICs, ou circuits intégrés de lecture, sont essentiels pour détecter et convertir les signaux générés par les capteurs de rayonnement en signaux électriques. Dès les premières étapes de leur développement, ces circuits ont évolué pour devenir des éléments essentiels dans la détection précise des signaux. À l'origine, des composants électroniques discrets étaient utilisés, mais aujourd'hui, des circuits intégrés hautement spécialisés sont employés, permettant à chaque pixel de capteur d'avoir ses propres électroniques à faible bruit, créant ainsi des détecteurs hybrides.

Le rôle des ROICs est d'abord de traiter les signaux analogiques en les amplifiant, les filtrant et parfois en les stockant, avant de les convertir en signaux numériques pour un traitement ultérieur. Les détecteurs de conversion directe, comme ceux utilisés dans la détection de rayonnements, nécessitent des circuits dédiés, car le signal généré doit être mesuré de manière précise, souvent en fonction de son temps d'arrivée ou de son niveau d'énergie. Ces capteurs sont équipés de plusieurs électrodes, souvent disposées sous forme de pixels ou de grilles, et un champ électrique est généré pour diriger la charge ionisée vers les électrodes. Cette charge ionisée provoque un flux de courant, qui peut ensuite être lu, soit événement par événement, soit par intégration de plusieurs événements au sein de la capacité des électrodes.

Les circuits électroniques associés, appelés "front-end" ou électroniques de pré-traitement, ont des exigences rigoureuses en termes de rapport signal/bruit, de gamme dynamique, de linéarité et de stabilité. Ces circuits sont généralement constitués de trois blocs fondamentaux : l'amplificateur à faible bruit, le filtre (souvent appelé "formateur de pulsation") et le détecteur de crête. L'amplificateur à faible bruit est conçu pour minimiser l'impact du bruit provenant des autres blocs, tandis que le formateur de pulsation optimise le rapport signal/bruit. Le détecteur de crête, quant à lui, sert à discriminer, mesurer et stocker les signaux selon les besoins de l'application.

Les architectures des ROICs sont également devenues plus sophistiquées au fil du temps. Auparavant, pour connecter un grand nombre de canaux à un détecteur, des solutions complexes de répartition des signaux étaient nécessaires. Aujourd'hui, la technologie CMOS permet de réaliser des circuits à haute densité et à faible consommation d'énergie, capables de gérer un grand nombre de canaux. Cependant, il existe des exigences différentes en fonction de la partie analogique ou numérique du traitement du signal. Les circuits analogiques, par exemple, nécessitent des technologies robustes avec un faible bruit et une large gamme dynamique, souvent accompagnées de tensions d'alimentation plus élevées. En revanche, pour le traitement numérique, des vitesses élevées et des densités importantes sont requises, ce qui est mieux adapté aux technologies modernes à faible tension.

Un exemple classique de l'architecture des ROICs dans la détection de charge est illustré par le diagramme des blocs de l'électronique de détection de charge pour chaque pixel. Le signal généré par le capteur semi-conducteur est d'abord traité par un amplificateur sensible à la charge, qui convertit cette charge en une tension. Ensuite, un filtre passe-bande est appliqué pour améliorer le rapport signal/bruit, et le signal est comparé à un seuil programmable pour déterminer si un événement valide a eu lieu. Si l'événement est validé, il est ensuite numérisé via un convertisseur analogique-numérique pour un traitement ultérieur.

Le processus de conception des ROICs suit des étapes rigoureuses, allant de la phase de conception initiale jusqu'à la fabrication du dispositif. Ce processus implique de nombreux défis techniques, en particulier en ce qui concerne l'optimisation des performances tout en minimisant les coûts et la complexité du circuit. À mesure que la miniaturisation des transistors atteint ses limites, l'innovation dans les architectures ROICs et leur intégration avec d'autres technologies électroniques devient essentielle pour répondre aux besoins spécifiques des détecteurs de conversion directe.

Comment optimiser la détection des signaux et minimiser les effets de "pile-up" dans les systèmes de détection ?

Dans les systèmes de détection de signaux, notamment dans les détecteurs de rayonnement ou les dispositifs de spectroscopie, la gestion des signaux provenant d'événements temporisés est cruciale pour obtenir des mesures fiables. Les amplificateurs à charge, associés à des filtres et des détecteurs de pics, jouent un rôle fondamental dans cette gestion. Le rôle d'un "shaper" (ou formeur de signal) est particulièrement important pour la gestion de la forme des impulsions et l'optimisation du rapport signal-bruit, afin de réduire les erreurs dans les mesures d'énergie et de temps des événements détectés.

Les amplificateurs à faible bruit sont souvent suivis de filtres, appelés "shapers", qui ont pour but de transformer un signal entrant (généralement une impulsion de courant) en une impulsion de forme et de durée définies. Cette transformation est influencée par les constantes de temps et le nombre de pôles dans la fonction de transfert du système. Le but de cette transformation est double : d'une part, limiter la largeur de bande pour maximiser le rapport signal/bruit, et d'autre part, restreindre la durée de l'impulsion pour permettre la détection d'événements successifs dans un délai optimal.

Les calculs nécessaires à l'optimisation de la forme du signal prennent en compte la densité spectrale du bruit et les contraintes du système, telles que la puissance disponible et le taux d'événements. Le résultat est une impulsion dont l'aire est proportionnelle à la charge du signal initial, c'est-à-dire l'énergie déposée dans le détecteur. Dans le domaine analogique, les solutions de formage de signal utilisent souvent des configurations de pôles qui définissent le comportement de l'impulsion. En fonction du système, ces pôles peuvent être réels ou complexes, et leur configuration influence directement la largeur de l'impulsion et la manière dont elle revient à la ligne de base.

Dans les systèmes modernes, on trouve également des solutions numériques qui convertissent les signaux analogiques en signaux numériques après une conversion analogique-numérique, souvent accompagnée d'un filtre anti-aliasing. Bien que les formateurs optimaux soient difficiles à réaliser, il est possible d’approcher leur performance avec des processeurs analogiques ou numériques, généralement avec une précision de quelques pourcents par rapport à l’idéal.

Un élément clé dans ces systèmes est la gestion de la ligne de base, qui est la composante continue de l'impulsion du formateur. La ligne de base doit être correctement référencée et stabilisée, car toute fluctuation pourrait altérer la précision des mesures. Ces fluctuations peuvent être causées par des facteurs tels que les variations de température, les courants de fuite des pixels, les bruits de basse fréquence, ou même la variation instantanée du taux d'événements. En effet, une ligne de base non stabilisée peut limiter la dynamique ou la linéarité des électroniques de front-end, notamment dans les formateurs à haut gain, où la ligne de base pourrait se stabiliser près de l'un des deux rails de tension.

La détection d'impulsions,

Comment la composition et les défauts cristallins influencent-ils les propriétés des semi-conducteurs CdTe et CdZnTe ?

L'ajout de zinc dans le CdTe modifie notablement la composition et la structure des cristaux formés, particulièrement sur la face tellure riche du diagramme de phases. En effet, en équilibre thermique, les lacunes de cadmium et de zinc constituent les défauts intrinsèques dominants dans CdTe et CdZnTe. L’excès de tellure est principalement compensé par une augmentation du nombre de ces lacunes dans le réseau cristallin. La solubilité plus élevée du tellure dans le CdZnTe traduit une énergie de formation des lacunes de cadmium (et de zinc) plus faible que dans le CdTe pur. Cela induit une plus grande tolérance aux écarts de stœchiométrie, impactant directement les propriétés électriques du matériau.

Un autre facteur fondamental réside dans la différence de solubilité du zinc dans les phases solide et liquide du CdTe. Le coefficient de ségrégation de Zn, d’environ 1,3, signifie que le zinc se répartit préférentiellement dans la phase solide lors de la solidification. Ce phénomène crée une distribution axiale inhomogène de la concentration en zinc dans les cristaux issus des techniques de croissance par fusion, avec une concentration initiale de zinc plus élevée dans la première zone solidifiée et une décroissance progressive dans la dernière. Des méthodes telles que la croissance par solution (par exemple la méthode du chauffage mobile, THM) permettent d’obtenir des concentrations de zinc plus uniformes en optimisant la composition du solvant et du matériau source.

Le CdTe et le CdZnTe, comme tous les semi-conducteurs, contiennent des impuretés intentionnelles et non intentionnelles. Les impuretés intentionnelles extrinsèques sont introduites délibérément lors de la fabrication pour réaliser le dopage, via la croissance cristalline ou des procédés post-croissance comme l’implantation ionique ou la diffusion. Ces impuretés peuvent occuper des sites interstitiels ou substitutionnels, modifiant ainsi la structure du réseau. Parallèlement, des impuretés intrinsèques intentionnelles apparaissent inévitablement lors de la croissance cristalline à cause d’écarts par rapport à la stœchiométrie idéale ou à des conditions thermodynamiques non équilibres, générant une variété de défauts ponctuels comme des lacunes (V_Cd, V_Zn, V_Te), des interstitiels, des antisites (par exemple Te substituant Cd) ou leurs complexes.

Ces défauts cristallins sont responsables de la formation de niveaux d’énergie localisés dans la bande interdite, que l’on classe selon leur position en niveaux peu profonds ou profonds, ainsi que selon leur nature de piégeage des porteurs de charge — électrons ou trous. Ces niveaux piègent et recombinent les porteurs, affectant directement la mobilité, la durée de vie et, par conséquent, les performances des dispositifs semi-conducteurs. En outre, les impuretés non intentionnelles, telles que Cu, Cr, Ni, Fe, Cl ou Al, sont introduites accidentellement lors de la croissance ou par contamination de surface et peuvent former des pièges supplémentaires, bien que leur concentration soit généralement maintenue à des niveaux négligeables grâce à un contrôle rigoureux de la fabrication.

La présence de différents types de pièges — électroniques ou à trous, majoritaires ou minoritaires, donneurs ou accepteurs — ainsi que leur position énergétique, influence profondément les propriétés électriques et optiques du CdTe et du CdZnTe. Le contrôle de la croissance cristalline vise à minimiser la densité de ces défauts, notamment car ces matériaux présentent une densité de pièges bien plus élevée que des semi-conducteurs traditionnels tels que le silicium ou le germanium, ce qui se traduit par une grande variation des temps de vie des porteurs.

Pour les applications en détecteurs de rayonnements, il est crucial d’obtenir des cristaux semi-isolants à haute résistivité afin d’assurer une déplétion suffisante, permettant d’atteindre une épaisseur active optimale, tout en maintenant un champ électrique interne élevé avec un courant de fuite minimal. Un faible niveau de déplétion réduit la profondeur active et la gamme énergétique détectable, tandis qu’un courant de fuite élevé engendre du bruit électronique détériorant la résolution énergétique.

Les cristaux de CdTe et CdZnTe sont généralement obtenus par solidification directionnelle à partir du matériau fondu ou d’une solution enrichie. Les techniques de croissance incluent les méthodes Bridgman, gradient freeze et electro-dynamic gradient freeze pour la croissance par fusion, ainsi que la méthode THM pour la croissance en solution. Ces processus visent à atteindre une perfection atomique du réseau cristallin, malgré la complexité imposée par la thermodynamique du système, qui favorise inévitablement la formation de défauts ponctuels et étendus.

Les défauts étendus apparaissent car le système physique cherche à réduire son énergie globale sous l’influence des contraintes et forces appliquées durant la croissance. Le contrôle précis de ces phénomènes, reliant les paramètres macroscopiques de croissance aux phénomènes microscopiques à l’interface solide-liquide, est crucial pour limiter la formation de défauts. Ceci est primordial pour la qualité des détecteurs, car les défauts cristallins génèrent piégeage des porteurs, recombinaison et distorsion du champ électrique interne, altérant la performance du dispositif.

Les joints de grains à grand angle constituent des pièges importants pour les porteurs, ce qui dégrade considérablement les performances du détecteur. Pour éviter ces effets néfastes, les cristaux monograins sont extraits d’agrégats polycristallins issus de techniques de croissance telles que Bridgman. Ce processus de sélection a longtemps été un facteur limitant en termes de coût et de disponibilité des détecteurs CdZnTe.

Au-delà des aspects purement cristallographiques et chimiques, il est essentiel de comprendre que la qualité finale des matériaux semi-conducteurs est intimement liée à la maîtrise complète du processus de croissance, depuis la composition initiale des matériaux jusqu’aux conditions thermiques et cinétiques appliquées. L’optimisation de ces paramètres est la clé pour limiter les défauts et atteindre des performances électroniques et optiques adéquates pour des applications avancées en détection et conversion directe.

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