Interaction Électron-Phonon dans les Nanostructures Doubles-Connectées : Modes Optiques Polaires et Effets de Confinement

L'interaction électron-phonon dans les nanostructures de type noyau-enveloppe est d'une importance capitale pour la compréhension des propriétés des matériaux à l'échelle nanométrique, en particulier pour les nanofils semi-conducteurs à noyau multiple. Ces structures, en raison de leurs dimensions réduites et de leur architecture complexe, présentent des caractéristiques vibratoires qui diffèrent considérablement de celles des matériaux en vrac, principalement en raison des effets de confinement et des interactions électro-mécaniques.

Les fréquences caractéristiques des phonons optiques polaires sont déterminées par les paramètres de dispersion des matériaux constitutifs. Ces fréquences sont modulées par les effets de confinement géométrique, qui dépendent du rayon du noyau et de l'épaisseur de l'enveloppe. En présence de confinement, les modes T1 et T2 non couplés montrent des comportements similaires à ceux des matériaux en vrac, tandis que les modes couplés L-T2 présentent des fréquences plus proches les unes des autres.

Les modes à faible nombre quantique (n=0) et à vecteur d'onde non nul (kz≠0) sont également étudiés. Dans ce cas, les modes transversaux T2 sont découplés, tandis que les modes L et T1 sont couplés. Les relations de dispersion obtenues pour ces modes sont très similaires à celles des phonons en vrac, mais elles sont modifiées par des termes de confinement et de contrainte spécifiques aux structures à noyau-enveloppe. Ces modifications permettent d'expliquer les décalages des courbes de dispersion par rapport à celles des matériaux non confinés.

Dans les nanostructures où les modes optiques du noyau et de l'enveloppe présentent des séparations de fréquence importantes, les oscillations mécaniques dans l'un des matériaux ne pénètrent pas de manière significative dans l'autre. Ce phénomène de confinement mécanique complet peut être observé dans des nanofils de GaAs-GaP, où les vibrations de l'enveloppe sont quasi entièrement confinées à l'intérieur de ce matériau, minimisant l'interaction avec le noyau.

L'étude des phonons d'interface (IP) est également cruciale, car ces modes sont associés aux discontinuités géométriques entre le noyau, l'enveloppe et l'hôte diélectrique environnant. Les phonons d'interface sont caractérisés par une prédominance de la composante électrique et peuvent être analysés en utilisant l'approche du continuum diélectrique. Les équations de Maxwell et de Poisson régissent l'évolution de ces phonons, et leur comportement dépend des propriétés diélectriques des matériaux impliqués.

Un autre facteur essentiel à prendre en compte dans les nanostructures à noyau-enveloppe est l'effet de contrainte. Les déformations mécaniques, dues à la différence de dilatation thermique ou à d'autres facteurs de stress internes, modifient considérablement les fréquences des phonons. Les effets de contrainte sont modélisés par un décalage des fréquences des phonons longitudinaux et transversaux en fonction du paramètre de contrainte γ. Cette modulation des fréquences de phonons permet d'étudier l'impact des forces externes sur les propriétés vibratoires des nanostructures.

Enfin, le modèle des modes confinés et des modes d'interface dans les nanofils permet d'obtenir une compréhension plus détaillée des comportements vibratoires des structures de noyau-enveloppe. L'application de conditions aux limites appropriées, telles que la continuité du potentiel électrique et des champs de déplacement à l'interface, permet de résoudre les équations de mouvement et de déterminer les modes vibratoires spécifiques de chaque région du nanofil.

Quelle est l'importance de l'ingénierie des nanostructures à base de nanodots quantiques pour les détecteurs à infrarouge moyen et l'optimisation de la croissance épitaxiale ?

Les systèmes de matériaux comme l'InGaAs/GaAs, l'InAsSb/GaAs et l'InAs/GaAs ont été largement étudiés pour les photodétecteurs à points quantiques (QDIPs). Cependant, le HgCdTe (MCT) reste une solution solide bien établie dans le domaine des détecteurs à infrarouge moyen et lointain. Bien qu'efficace, le MCT souffre de problèmes d'instabilité et de non-uniformité sur de grandes surfaces en raison de la haute pression de vapeur du mercure. Les études théoriques prédisent que seuls les photodiodes à super-réseau de type II et les QDIPs, comme dans notre cas, sont susceptibles de rivaliser avec les photodiodes HgCdTe. Le système de solutions solides ternaires et quaternaires dans le système InAs–InSb–InP pourrait être une alternative pour l'infrarouge moyen et, dans certains cas, pour la gamme de l'infrarouge lointain.

Les propriétés structurales et optoélectroniques des QDs à composition graduée coniques et ellipsoïdales, des anneaux quantiques, des molécules QDs sous forme de feuilles QD et de QDs doubles, ainsi que des chaînes coopératives de feuilles QD, sont présentées. Deux types de photodétecteurs infrarouges moyens à base de QDs sont fabriqués et étudiés. Un convertisseur optoélectronique infrarouge moyen inédit, basé sur des QDs doubles, est également décrit.

L'épitaxie en phase liquide (LPE), une technique de croissance en équilibre, est traditionnellement utilisée pour produire des matériaux épitaxiés d'une haute perfection cristalline, avec peu de défauts ponctuels et d'impuretés. Cela la rend idéale pour la fabrication de dispositifs optoélectroniques. Toutefois, la LPE est souvent jugée inadaptée pour la croissance de puits quantiques, de QDs et d'autres nanostructures. Les principaux arguments contre la LPE conventionnelle concernent son taux de croissance initial élevé, qui entraîne un mauvais contrôle de l'épaisseur et une faible reproductibilité pour l'épitaxie de couches minces. Cependant, il est possible d'utiliser la LPE pour la croissance de structures III-V en couches multiples exhibant des effets de taille quantique. Avec des modifications appropriées, la LPE a déjà été utilisée avec succès pour la croissance de lasers à hétérostructures à puits quantiques.

Le contrôle précis des concentrations d'antimoine et de phosphore permet de gérer le décalage de réseau entre la couche de mouillage et le substrat, ainsi que d'ajuster son signe. En particulier, en augmentant la concentration d'antimoine (par rapport à la composition du matériau appariée au réseau), la couche de mouillage devient convexe, tandis qu'avec l'augmentation de la concentration de phosphore, elle devient concave. En conséquence, selon le mécanisme de relaxation des contraintes élastiques, différents types de nanostructures se forment.

Lors de nos expériences, les échantillons ont été cultivés à l'aide d'un creuset à glissière LPE. L'épaisseur de la phase liquide était de 500 µm. Le processus de croissance a été effectué dans une atmosphère d'hydrogène purifié. Les cristaux industriels d'InAs utilisés comme substrats mesuraient un centimètre de diamètre et 400 µm d'épaisseur, avec une orientation (100), non dopés, et une concentration d'électrons de fond de 2 × 10^16 cm^−3. La formation de la solution de croissance a impliqué l'utilisation de cristaux d'indium 7N, d'antimoine 6N, d'InAs et d'InP non dopés.

Les techniques de caractérisation utilisées comprennent la microscopie électronique à balayage (SEM-EDXA–FEI Nova 600–Dual Beam), la microscopie à force atomique (AFM), la microscopie électronique en transmission (TEM) et la microscopie à sonde à balayage (STM). Des spectromètres infrarouges à transformée de Fourier (FTIR) et IRS-21 ont été utilisés pour examiner les spectres de transmission et de réponse photoélectrique des structures obtenues. Les caractéristiques électrophysiques ont été mesurées à l'aide d'un électromètre "Keithley-6514" et d'un "QuadTech-1920 precision LCR meter".

Les résultats montrent que les îles induites par contraintes de composition InAsSbP, à l'échelle micrométrique et sous-micrométrique, présentent des transformations intéressantes de forme, passant de pyramides tronquées à des semi-sphères, puis évoluant progressivement vers des formes de lentilles ou d'autres configurations de QDs. Le processus de transformation de forme est observé selon un principe thermodynamique : la réduction du volume des îles induites par contraintes entraîne une succession de transitions de forme, telles que pyramidale tronquée, pyramide facettée {111}, pyramide facettée {111} et partiellement {105}.

Les résultats soulignent l'importance du contrôle des conditions de croissance pour orienter la formation de nanostructures précises avec des applications potentielles dans le domaine des détecteurs infrarouges moyens et lointains.