Studier av extrema icke-linjäriteter i spinsystem ger fundamentala insikter i spintronik och bildbehandling. Dessa insikter sträcker sig bortom de enkla linjära approximationerna och visar på de unika egenskaperna hos spintroniska system, som får allt större betydelse i moderna teknologier. En viktig aspekt i detta sammanhang är ljus-spin interaktion, där metasurfaces spelar en central roll genom att förstärka den magnetiska vektor-komponenten av ljus. Denna interaktion leder till kraftig spin icke-linjäritet som öppnar dörren till nya möjligheter för magnetisering och spinn-baserade teknologier.
HoFeO3 är ett välkänt antiferromagnetiskt material som har en inneboende quasi-antiferromagnetisk resonans vid 0,58 THz. På en 52 µm tjock HoFeO3-kristall hade forskarna konstruerat en spiralformad guld-metaface, vilket visade sig ha stor effekt på de magnetiska fälten som påverkar materialet. När en THz-puls träffar denna struktur, förstärks den magnetiska fältkomponenten kraftigt vid centrum av spiralen. Detta leder till att den magnetiska fältstyrkan i det smala området av spiralen når upp till 2,1 T, vilket skapar en stark Zeeman-torque som påverkar spinsystemet i HoFeO3. Denna dynamik ger upphov till stora spin-oscillationer, där asymmetrisk magnetisering observeras, vilket indikerar en signifikant förändring i magnetiseringen.
Genom att undersöka förändringar i Faraday-ellipticiteten, ett mått på magnetiseringen i systemet, kan man tydligt se hur den magnetiska fältstyrkan i samband med THz-pulser driver magnetiseringen på olika sätt beroende på excitationens intensitet. I det svaga excitationsregistret är förändringen i z-komponenten av magnetiseringen linjärt beroende av fältstyrkan, medan i starkare fält påverkar antiferromagnetiska vektorer dynamiken, vilket skapar en mer komplex och asymmetrisk magnetisering.
De förändringar som observeras i Faraday-ellipticiteten ger inte bara en bättre förståelse för magnetiseringens svar på THz-fält, utan visar också på potentialen för metasurfaces att styra och manipulera spinsystem på mycket korta tids- och skalnivåer. Den stora amplituden av magnetisering, långt från jämvikt, manifesterar sig också i tredje harmoniska intensiteter som är typiska för system långt från termodynamisk jämvikt.
Vidare har forskare utvecklat en metod för att avbilda THz-potentialer med hjälp av metasurfaces, vilket öppnar möjligheter för att studera elektriska potentiella profiler på femtosekundsnivåer. Genom att använda optiska pulser för att trigga förändringar i den elektriska potentialen skapas ett kraftfullt verktyg för att kartlägga den dynamik som råder i dessa system, vilket gör det möjligt att få en djupare förståelse för hur THz-pulser kan påverka både materialets struktur och de magnetiska egenskaperna hos spinsystem.
Metasurfaces och deras interaktion med terahertzstrålning ger alltså nya vägar för att studera och kontrollera magnetism i material på mikro- och nanoskala. Denna teknik kommer sannolikt att vara avgörande för framtida applikationer inom spintronik och snabb informationsbearbetning. Dessa framsteg innebär inte bara att vi bättre kan förstå spintroniska fenomen, utan också att vi kan skapa nya, mer effektiva enheter för avancerade teknologier som terahertz-baserad metrologi och snabb databehandling.
Förutom att förstå mekanismerna bakom spin-nonlinjäritet och THz-pulsar i material som HoFeO3 är det viktigt att också erkänna de potentiella tillämpningarna för dessa teknologier. Spintronik, med sin förmåga att styra spinsystem för att lagra och bearbeta information, har redan visat sig vara en kraftfull grund för utveckling av nästa generations elektroniska och optoelektroniska enheter. Terahertz-teknik kan därmed komma att spela en avgörande roll i framtida datakommunikationssystem och nanoteknologiska tillämpningar där ultrafasta svar och hög precision är avgörande.
Hur uppstår optisk bistabilitet i kolnanorör genom molekyladsorption och -desorption?
I kolnanorör (CNTs) kan vattenmolekylers adsorption och desorption inducera en optisk bistabilitet, vilket innebär att ett och samma system kan existera i två olika emissionslägen under identiska exciteringsförhållanden. Denna bistabilitet uppstår inte slumpmässigt utan är ett direkt resultat av samspelet mellan excitonresonanser och laserinducerad molekylär dynamik.
I experiment där enskilda nanotuber exciteras med laserstrålar uppvisas en tydlig hystereseffekt: vid ökande excitationseffekt uppstår ett plötsligt spektralt skifte vid en viss tröskel, men vid minskande effekt sker detta skifte vid en annan, betydligt lägre nivå. Detta innebär att emissionens energinivå inte bara beror på den aktuella excitationseffekten, utan även på dess historik – ett signum för optisk bistabilitet.
Centralt för denna effekt är skiftet i .E22-resonansen, vilket påverkas starkt av laserinducerad desorption av vattenmolekyler som adsorberats på nanotubens yta. När molekylerna desorberas genom uppvärmning, sker ett blueshift – en förskjutning mot högre energi – i emissionsspektret. I ett tillstånd där molekyler är adsorberade är nanotuben kallare och absorberar mindre energi, medan desorption leder till ett varmare tillstånd med högre absorptionsförmåga och därmed ytterligare uppvärmning – en form av positiv återkoppling.
Beroende på hur excitationens energi förhåller sig till .E22-resonansen (detuning), varierar dynamiken. Vid negativ detuning (t.ex. −3 meV) sker en gradvis desorption, eftersom excitationsenergin hamnar allt längre från absorptionsmaximum i takt med blueshiftet. Detta skapar en negativ återkoppling som stabiliserar systemet och förhindrar abrupta övergångar – bistabilitet uppstår då inte. Däremot, vid positiv detuning (t.ex. +28 meV eller mer), hamnar den blueshiftade .E22-resonansen närmare excitationsenergin, vilket ökar uppvärmningen och driver på ytterligare desorption. Denna självförstärkande mekanism ger upphov till en plötslig övergång mellan två tillstånd, som i experimenten manifesterar sig som ett hopp i emissionsenergin.
Det är avgörande att notera att det är skillnaden i laseruppvärmningens effektivitet mellan det kalla, adsorberade tillståndet och det heta, desorberade tillståndet som ger upphov till hystereseffekten. Denna asymmetri förstärks ytterligare av temperaturberoendet hos emissionspeaksens bredd – desorberade tillstånd uppvisar betydande spektral bredning, vilket stämmer överens med den högre temperaturen i nanotuben.
Mätningar av excitationseffektens beroende av emissionsenergin och full-width-at-half-maximum (FWHM) i spektrum visar att bistabilitetens framträdande och tröskelvärden är starkt korrelerade med detuning-energin. Vid små detuning-värden uppträder ingen hystereseffekt, men när excitationen ligger långt på den blå sidan av .E22-resonansen öppnar sig en tydlig hysteresslinga, vilket demonstrerar systemets två stabila lägen.
Det som framkommer av dessa studier är att optisk bistabilitet i enskilda kolnanorör inte är ett fenomen som kräver komplex extern styrning, utan kan induceras och kontrolleras genom precis justering av excitationens energi i förhållande till nanotubens optiska resonanser. Fenomenet har en direkt koppling till nanotubens morfologi, särskilt dess diameter som påverkar .E11 och .E22 energierna, samt dess förmåga att bilda stabila vattenmolekyllager – ett resultat av rörens krökning.
Den praktiska betydelsen av denna bistabilitet är inte trivial. Det möjliggör konstruktionen av reversibla och reproducerbara optiska minneskomponenter där information kan lagras och skrivas om i realtid genom att helt enkelt variera excitationens intensitet. Tidupplösta mätningar visar dessutom att omskrivningshastigheten kan vara hög, vilket gör dessa system potentiellt intressanta för framtida nanofotoniska tillämpningar där snabbhet och miniatyrisering är avgörande.
För att förstå och utnyttja denna mekanism fullt ut är det viktigt att betrakta inte bara den optiska excitationen i sig, utan även den komplexa växelverkan mellan nanotubens elektroniska tillstånd, molekyladsorptionens termodynamik och det omgivande mediets påverkan. Adsorptions- och desorptionsprocesserna är i hög grad temperaturkänsliga, vilket innebär att även små förändringar i omgivningsförhållanden – såsom fuktighet, tryck
Hur 2D Elektronisk Spektroskopi Av Squarainmolekyler Bidrar Till Förståelsen Av Deras Vibroniska Kopplingar
För att ytterligare stödja de slutsatser som dragits om den elektroniska strukturen hos squarainmolekylen, utförde vi 2DES-experiment på molekylen i lösning, vilket gav oss tillgång till excitation och detektionsenergi beroende differentiala spektra som en funktion av väntetid. 2DES-kartor som visar detta resultat presenteras i figur 5.12 för fyra utvalda väntetider. Dessa 2DES-kartor domineras av en diagonal topp vid ~1,9 eV (den centrala absorptionspeak för övergången |g〉 → |c〉), med ytterligare korspekar vid ~2,1 eV längs både exciterings- och detektionsaxlarna. Eftersom signalens amplitud i 2DES-kartorna är positiv, A2D > 0, styrs signalen av GSB för övergången |g〉 → |c〉 och SE från |c〉 → |e〉, medan bidrag från exciterad tillståndsabsorption är mycket svagare. Effekten av de starka lågfrekventa vibrationerna på 2DES-spektra visar sig återigen som en förvrängning av den diagonala toppen, särskilt tydligt i figur 5.4a och 5.4b. Eftersom energin som motsvarar de högfrekventa ~22 fs-vibrationerna (~180 meV) är större än linjebredden, är den resulterande DHO-toppen väl upplöst i 2DES-spektra. Kopplingen till lägre frekventa vibrationer resulterar i periodiska förvrängningar av 2DES-linjens form beroende av väntetiden (figur 5.11), vilka är svårare att analysera kvantitativt då flera moduler bidrar till dessa förvrängningar.
För att undersöka vibroniska kopplingar i squarainmolekyler använde vi tidsupplöst vibrationsspektroskopi med en ultrakort, sub-10 fs pump-puls som var i resonans med |g〉 → |c〉-övergången. Den optiska resonanta excitationen skapar en koherent vibrerande vågpaket i Franck–Condon-regionen av det exciterade tillståndets potentialenergi-surfakt (PES). Om minimum av det exciterade tillståndets PES förskjuts genom en dimensionslös förskjutning i förhållande till grundtillståndets PES längs den dimensionslösa vibrerande koordinaten Qi, triggar den optiska excitationen koherenta vågpaket-oscillationer runt minimum för det exciterade tillståndets PES. Denna oscillation, med period τvib,i = 2π/ωvib,i (ωvib,i är frekvensen för den vibrerande modusen i), kommer sedan periodiskt att modulera transmissionsspektret för en andra ultrakort prov-puls (displaciv excitation i den förskjutna harmoniska oscillatorns (DHO) modell). Det differentierade transmissionsspektret 𝛿T/T(T, Edet) som funktion av väntetid T och detektionsenergi Edet spårar direkt den koherenta vågpaketsrörelsen i tidsdomänen.
Figur 5.12a visar resultatet av en sådan pump-probe-mätning utförd på squarainmolekyler i kloroform vid rumstemperatur efter borttagning av koherenta lösningsmedelsvibrationer och korsfasmoduleringssignaler. För positiva väntetider är den främsta funktionen i kartan i figur 5.12a en positiv SE- och GSB-band vid positionen för |g〉 → |c〉-övergången vid ~1,9 eV med svaga axlar vid ~1,75 eV och ~2,1 eV (figur 5.12e). Vid negativa väntetider observerar vi signaturer från den störda fria induktionsnedgången för |g〉 → |c〉-övergången. 𝛿T/T visar ihållande periodiska moduler med perioder av τvib,1 = 227 fs (147 cm−1) och τvib,2 = 58 fs (570 cm−1) (figur 5.12f). Ytterligare svaga högfrekventa vibrerande oscillationer med τvib,3 ≈ 22 fs (1500 cm−1) kan endast observeras på den högenergetiska sidan av SE/GSB-toppen, som framhävs i insets i figur 5.12a. För att isolera den oscillerande delen av signalen subtraherade vi ett konstant bakgrundsvärde för väntetider längre än 50 fs (figur 5.12b). En Fouriertransform av dessa residualer längs väntetiden (figur 5.12c, d) bekräftar två dominerande moduler vid 147 och 570 cm−1.
De experimentella pulslängderna på mindre än 10 fs är mycket kortare än de vibrerande perioderna τvib,1 och τvib,2. I detta gränsfall domineras oscillationerna i pump-probe-signalen av exciterat tillstånds vågpaket-rörelse, medan impulsiv Raman-excitation av grundtillståndets vågpaket är svag. De koherenta vibrerande dynamikerna i 𝛿T/T kan väl beskrivas med den klassiska gränsen för DHO. Eftersom energin för båda modulerna är mindre än linjebredden för den elektroniska |g〉 → |c〉-övergången, är den dominerande effekten av impulsiv excitation en väntetidberoende modulation av övergångsenergin enligt formeln (5.13).
Denna energimodulering kan förstås som den kontinuerliga, tidsberoende förändringen i skillnaden mellan grund- och exciterade tillstånds PES som spåras av centrumet för det koherenta oscillerande exciterade tillståndets vågpaket. Vid impulsiv excitation startas vågpaketet i Franck–Condon-regionen av det exciterade tillståndets PES, med maximal energiskillnad ΔEgc till grundtillståndet. Efter en halv oscillationsperiod når vågpaketet den yttre vändpunkten med minimal energi i ΔEgc. Den resulterande periodiska modulationen i övergångsenergi introducerar ett spektralt modulationsmönster i den differentiella transmissionen med en förstärkt amplitud vid sidorna av resonansen och ett π-fasvängning i centrum. Förskjutningen mellan grund- och exciterade tillstånds PES dikterar styrkan hos dessa amplitud-oscillationer.
Endtext
Hur Exciton-Plasmon Koppling Kan Möjliggöra Koherent Energitransport i Nanostrukturerade System
I närvaro av närmaste-grannekoppling bildas ett fåtal superradianta, måttligt lokaliserade J-aggregat-exciton, som starkt rödskiftar i energi och sträcker sig över ungefär 25 molekyler, tillsammans med ett stort antal mörka exciton. Mellan springorna förblir vågfunktionerna för dessa lokaliserade exciton (X) i princip oförändrade vid koppling till plasmonläget, förutom en liten blandning av exciton i själva springorna. Plasmonens bidrag till deras vågfunktion är marginellt. Till skillnad från detta kopplar de superradianta excitonen inuti springorna starkt till plasmonläget, vilket resulterar i ett LP-läge som bär på betydande bidrag från både XS och P och mycket svagare bidrag från alla XW. För LP interfererar alla vågfunktioner konstruktivt, medan för X-tillstånden interfererar bidragen från XS och XW destruktivt. Den resulterande linjära optiska absorptionen visar starka bidrag från det energimässigt isolerade LP-läget, medan X-peaken är inhomogent bredare. UP-absorptionen är mycket svagare, eftersom dipolmomentet för P (μP) och summan av alla excitoner (μW och μS) är av liknande storlek. Därför interfererar deras emission destruktivt för UP-peaken.
Dynamiken i det kopplade X-SPP-systemet diskuteras genom att alla optiska resonanser impulsivt exciteras med ett rumsligt homogent laserfält och den spatiotemporala utvecklingen av de exciterade tillståndens populationer följs inom kedjan av squaraine-monomerer och i plasmonläget. Plasmonläget visar förväntade Rabi-oscillationer med period TR. Ute- och infas-oscillationer vid TR är mest framträdande för de slit-excitoner som är lokaliserade i XS. Dessa är dock överlagrade med långsammare oscillationer av XS-populationen med perioden TX. Även om dessa långsammare oscillationer är helt frånvarande i plasmondynamiken, återkommer de, fasförskjutna med π, för excitonerna XW som är lokaliserade mellan springorna. Dessa två distinkta typer av populationsoscillationer blir tydligast när man integrerar över de lokaliserade excitonpopulationerna XS och XW. Nu matchas Rabi-oscillationerna för P perfekt av ute- och infas-oscillationer av den totala populationen av alla excitoner, XS + XW. De plasmonmedierade koherenta populationsoscillationerna (CPO) mellan XS och XW observeras endast i de individuella excitonundersystemen, medan de är frånvarande i den totala excitonpopulationen.
Modellberäkningarna tyder på att den dipolära kopplingen till plasmonen inducerar rumsliga oscillationer i excitondensiteten, från utanför springorna in i slitregionen och tillbaka. Dessa oscillationer uppträder med perioden TX, given av energiskillnaden mellan X och LP. De dominerar tydligt excitondynamiken i regionen mellan springorna. Här är effekten av de "traditionella" Rabi-oscillationerna med perioden TR svag på grund av den lilla lokala plasmonfältamplituden. Fouriertransformer av populationsdynamiken betonar närvaron av snabba Rabi-oscillationer vid TR och frånvaro av TX-oscillationer i plasmona och i den totala excitonpopulationen (XS + XW). Däremot blir de långsammare oscillationerna med TX mellan de två distinkta klasserna av excitoner uppenbara när man undersöker de individuella excitondynamikernas period.
Dessa Frenkel-exciton-simuleringar ger en övertygande mikroskopisk grund för den fenomenologiska förlängningen av TC-modellen som presenterades tidigare. I huvudsak kan vi förklara undertryckandet av de "traditionella" exciton-plasmon-Rabi-oscillationerna (TR) och framväxten av CPO:er med en längre period TX i väntetidens dynamik i 2DES-kartor genom att överväga två rumsligt åtskilda klasser av lokaliserade J-aggregat-exciton som är ömsesidigt kopplade till ett rumsligt strukturerat plasmonläge. Denna modell förklarar de rika spektrala och dynamiska egenskaperna i alla vinkelberoende 2DES-kartor och ger en fysiskt intuitiv förklaring till hur ett rumsligt delokaliserat plasmonläge inducerar en koherent energitransport mellan rumsligt separerade exciton-siter som kvarstår under koherenstiden för det starkt kopplade systemet.
Den här modellen omvandlar de komplexa verkliga rumsdynamikerna hos ett nanostrukturerat system av molekylära excitoner och plasmoner till ett effektivt tredjepersystem, där två av nivåerna, XS (exciton inom springorna) och XW (exciton mellan springorna), är kopplade till ett tredje tillstånd, plasmonen. Den kollektiva kopplingsstyrkan för excitoner inom springorna är ungefär tre gånger större än för de utanför springorna. Denna rumsligt strukturerade koppling ger upphov till CPO:er mellan två av dessa tillstånd utan att påverka dynamiken i det tredje.
Koherenta fenomen som dessa har diskuterats i atom- och molekylsystem med tre eller fler nivåer, särskilt inom områden som långsamt ljusgeneration och ljuslagring. Demonstrationen av relaterade koherenta fenomen i helt fasta system öppnar nya vägar för optisk informationsbearbetning i starkt kopplade exciton-plasmon-system. Därmed erbjuder dessa starkt kopplade exciton-plasmon-system spännande nya möjligheter för att manipulera koherent kvanttransport genom ljus, och den direkta rumsliga och temporala visualiseringen av excitontransportdynamiken blir ett viktigt nästa steg.
Hur har nanoteknik och fotoniska strukturer förändrat trycktekniker för färg och bildåtergivning?
I takt med att forskningen inom nanoteknologi har utvecklats, har en särskild grening av denna, nämligen fotoniska nanostrukturer, fått stor betydelse för tillverkning och skapande av strukturella färger. Detta område har potentialen att revolutionera hur vi skapar och upplever färger i olika tillämpningar, från tryckteknik till mode och konsumentprodukter.
Fotoniska nanostrukturer är mikroskopiska strukturer som kan manipulerar ljus på ett sätt som gör att de skapar färger utan att använda traditionella färgämnen eller pigment. Istället för att förlita sig på kemiska eller fysiska färgämnen, använder dessa nanostrukturer ljusets egna egenskaper för att producera färger genom interferens, diffraktion eller plasmoniska resonanser. Dessa strukturer, som kan vara i form av nanopartiklar eller andra mikroskopiska mönster, kan vara ordnade på ett sätt som gör att de skapar specifika färger beroende på hur de interagerar med ljus.
Ett av de mest intressanta användningsområdena för dessa strukturella färger är i så kallade "roll-to-roll" trycktekniker, som möjliggör massproduktion av fotoniska mönster. Detta kan till exempel tillämpas vid tillverkning av textilier, plastmaterial eller andra flexibla ytor. Genom att använda denna teknik kan man skapa produkter med exceptionella färgnyanser och -effekter som är mycket svåra att uppnå med traditionella färgtekniker. Fotoniska metasurfaces har visat sig vara mycket effektiva för att producera färger med bredare gamut och mer exakt färgåtergivning än vad konventionella färgfilter kan.
Detta innebär att strukturella färger, i motsats till traditionella färger, inte är beroende av kemiska ämnen som kan blekna eller förändras över tid. De är istället resultatet av fysiska strukturer som påverkar ljusets våglängder. Denna egenskap gör det möjligt att skapa färger som är mer hållbara och mindre känsliga för miljöpåverkan, vilket gör dessa tekniker intressanta för en mängd olika industrier, inklusive den kosmetiska och bilindustrin, där färgintensitet och hållbarhet är av stor betydelse.
En annan aspekt av denna teknik är att den öppnar dörrar för "beyond sRGB" – det vill säga färgpaletter som sträcker sig bortom de traditionella färgområden som kan återskapas av vanliga bildskärmar. Färger skapade med hjälp av nanostrukturer har en betydligt större potential att skapa levande, djupa nyanser som inte är möjliga med nuvarande digitala displayteknik. Denna möjlighet till bredare och mer exakt färgåtergivning kan påverka en mängd områden där färg och bildåtergivning är av stor vikt, inklusive grafisk design, fotografering och videoproduktion.
En central utmaning inom området är att tillverka dessa avancerade strukturer på ett kostnadseffektivt sätt, vilket kräver avancerade metoder som roll-to-roll nanoimprint litografi, där mikroskopiska mönster kan tryckas på stora ytor. Denna teknik har blivit allt mer populär för att skapa både plasmoniska och dielektriska metasurfaces, som används för att generera dessa strukturella färger. Dessutom öppnar detta upp för möjligheten att skapa dynamiska färgändringar, där ljuset eller materialet själv kan justeras för att skapa en föränderlig färgupplevelse, något som har blivit mycket intressant för användning i smarta kläder och interaktiva ytor.
Förutom de tekniska och industriella tillämpningarna av dessa strukturella färger, spelar de också en viktig roll inom hållbarhet. Eftersom de inte kräver kemiska pigment, vilket kan vara skadligt för både miljön och människors hälsa, innebär de ett steg mot mer miljövänlig produktion. Samtidigt kan dessa färger bidra till att minska behovet av energiintensiva tillverkningsprocesser som traditionellt används vid färgtillverkning, till exempel vid produktionen av trycksaker och textilier.
Vad som också är av intresse är den ökande förmågan att kontrollera och manipulera dessa färger genom olika externa faktorer, såsom elektriska fält, tryck eller temperatur. Genom att använda sådana stimuli kan man skapa färgändringar som inte bara är statiska utan kan reagera på yttre förhållanden, vilket ger ytterligare en dimension av funktionalitet till produkterna.
För läsaren är det avgörande att förstå inte bara den tekniska potentialen i dessa metoder, utan också de breda tillämpningarna inom olika branscher. Strukturella färger är inte enbart ett ämne för forskare och ingenjörer, utan de har långtgående konsekvenser för både industri och konsumentprodukter. De erbjuder nya möjligheter för hållbara och anpassningsbara färger, där produkterna själva blir dynamiska och reaktiva, vilket innebär att framtidens produktdesign kan bli mer anpassningsbar och miljövänlig än någonsin tidigare.
Hur kan avancerad maskininlärning förbättra avbildning och jitterkompensation i fjärranalys?
Hur fungerar och vilka är miljöeffekterna av CO2-adsorbenter i koldioxidavskiljning?
Hur bevisar man Theaitetos sats om förhållanden mellan storheter?

Deutsch
Francais
Nederlands
Svenska
Norsk
Dansk
Suomi
Espanol
Italiano
Portugues
Magyar
Polski
Cestina
Русский