Op basis van de morfologische analyse van het afschilferingsoppervlak aan de Cu- en Al-zijde kan worden geconcludeerd dat, naast het gebied in contact met de SUS304 tussenlaag, de dominante kenmerken op het afschilferingsoppervlak dimpels en kamachtige morfologieën zijn. Het afschilferingspad vindt voornamelijk plaats op de Cu/Al-interface en de Cu/SUS304-interface. Het kan worden afgeleid dat, na annealing bij 200 °C, de hechtingssterkte op de Cu/Al-interface hoog is, en de plasticiteit van de Cu- en Al-matrices in zekere mate hersteld is.

Figuur 2.42 toont de morfologie van het afschilferingsoppervlak van de Cu-Al-laminaat met een SUS304 tussenlaag na annealing bij 300 °C. Bij deze temperatuur zijn IMC's (Intermetallische Verbindingen) gevormd aan de interface, wat leidt tot een significante verandering in de morfologie van het afschilferingsoppervlak. In de lokaal vergrote afbeelding aan de Cu-zijde (Figuur 2.42c) is de morfologie in het gebied in contact met SUS304 vergelijkbaar met die van het monster dat bij 200 °C is gegaard, waarbij het een glad oppervlak vertoont zonder dimpels of kamachtige structuren. In de buurt van de rand van het SUS304-contactgebied kunnen talrijke dicht op elkaar geordende, bijna parallelle kamachtige morfologieën worden waargenomen, waarbij enkele gladde afschilferingsoppervlakken tussen de aangrenzende kammen zichtbaar zijn.

In de lokaal vergrote afbeelding aan de Cu-zijde (Figuur 2.42e) vertoont het gebied in direct contact met Al een dominantie van gladde afschilferingsoppervlakken, met daarnaast een dichte verdeling van kamachtige morfologieën. Aan de Al-zijde is de algehele morfologie consistent met die aan de Cu-zijde. In de lokaal vergrote afbeelding in het gebied naast de fragmenten van de SUS304 tussenlaag (Figuur 2.42d) zijn kamachtige morfologieën langs de randen van de SUS304 tussenlaag verspreid, vergezeld van gladde afschilferingsbreukvlakken. Verder van de fragmenten van de SUS304 tussenlaag is er een grote populatie van bijna parallelle kamachtige morfologieën. In Figuur 2.42f is een groter gebied van gladde afschilferingsbreukvlakken te zien in het gebied waar Cu en Al direct contact maken, terwijl de overige gebieden dicht bevolkt zijn met kamachtige morfologieën.

Bij de analyse van de afschilferingsoppervlakken van het monster dat bij 300 °C is gegaard, werd een significante aanwezigheid van gladde afschilferingsbreukvlakken en parallelle kamachtige morfologieën waargenomen. Om de specifieke fasen van deze morfologieën te bepalen, werd een EDS-analyse (Energy Dispersive X-ray Spectroscopy) uitgevoerd, zoals weergegeven in Figuur 2.43. De EDS-resultaten van zes punten in Figuur 2.43 werden geanalyseerd om de atomaire verhouding van Cu- en Al-elementen op elk punt te bepalen, wat leidde tot conclusies over de hoofdfasen op elk punt, zoals samengevat in Tabel 2.6.

De EDS-resultaten geven aan dat de kamachtige morfologieën en het gebied tussen aangrenzende kammen op het afschilferingsoppervlak van het monster dat bij 300 °C is gegaard, voornamelijk bestaan uit de Al-matrix. De gladde afschilferingsbreukvlakken bestaan voornamelijk uit IMC's zoals Al2Cu en AlCu, met de aanwezigheid van de Al4Cu9-fase in sommige gebieden. Daarnaast werden talrijke scheuren waargenomen in de IMC's aan zowel de Cu- als Al-zijde. Deze scheuren lopen voornamelijk parallel aan de richting van de kamachtige morfologieën, die perpendicular aan de rolrichting staan. Bovendien waren er ook enkele kleinere, willekeurig georiënteerde scheuren aanwezig. Deze scheuren binnen de IMC's verzwakken de hechting aan de interface aanzienlijk.

Figuur 2.44 toont de morfologie van het afschilferingsoppervlak van de Cu-Al-laminaat met een SUS304 tussenlaag na annealing bij 400 °C. Naarmate de dikte van de IMC-laag toeneemt, wordt het afschilferingsoppervlak over het algemeen gladder. Zelfs in het gebied waar de SUS304 tussenlaag is ingebed, is er geen significante verhoging in vergelijking met andere gebieden. Bovendien zijn de kamachtige morfologieën in de interface morfologie praktisch afwezig. Aan zowel de Cu- als Al-zijde, behalve in het gebied in contact met SUS304, vertonen de IMC's broze breukkenmerken. Talrijke scheuren, georiënteerd perpendicular aan de rolrichting, kunnen worden waargenomen binnen de broze IMC's. De IMC's die de hele interface bedekken, voorkomen vrijwel direct contact tussen de Cu- en Al-matrices. De aanzienlijke aanwezigheid van scheuren binnen deze IMC's leidt tot een drastische afname van de hechtingssterkte van de interface na annealing bij 400 °C.

Om de distributie en fasen van de broos gebroken IMC's in de morfologie van het afschilferingsoppervlak na annealing bij 400 °C verder te bepalen, werden SEM- en EDS-analyses uitgevoerd op een geselecteerd gebied. De resultaten zijn weergegeven in Figuur 2.45 en Tabel 2.7. Het kan worden waargenomen dat de broos gebroken IMC's bestaan uit Al2Cu en AlCu, wat aangeeft dat de breuken optreden binnen de IMC-laag.

Figuur 2.46 toont de verdeling van microstructuren en het niveau van rekrystallisatie in het als-gemaakt monster. Uit Figuur 2.46c blijkt dat het merendeel van het monster bestaat uit gedeformeerde korrels. In de Cu-matrix is een kleine hoeveelheid substructuur te zien. Dit wordt voornamelijk toegeschreven aan het feit dat de aanwezigheid van de SUS304 tussenlaag in het Cu-Al-laminaat de concentratie van plastische vervorming aan de interface bevordert. Als gevolg hiervan is de mate van vervorming in de Cu-matrix relatief lager, waardoor sommige korrels een lager vervormingsniveau vertonen dan de algemene vervorming. Bovendien is een laag fijne gerekrystalliseerde korrels te zien aan de Cu/SUS304-interface, wat een gevolg is van dynamische rekrystallisatie tijdens het proces van plastische vervorming en korrelverfijning.

Aan de Al-zijde is een uniforme verdeling van gerekrystalliseerde korrels, substructuren en gedeformeerde korrels waar te nemen. Dit komt omdat de Al-matrix relatief zacht is, waardoor er een aanzienlijke hoeveelheid plastische vervorming door de gehele Al-matrix plaatsvindt. Gedurende het proces van korrelverfijning veroorzaakt door plastische vervorming, vinden zowel dynamisch herstel als dynamische rekrystallisatie tegelijkertijd plaats. Bovendien kan een soortgelijk fenomeen worden waargenomen aan de Al/SUS304-interface, waar een dicht verdeelde regio van gerekrystalliseerde korrels zichtbaar is. Dit wordt ook toegeschreven aan de wijziging van de spanning- en rekverdeling in de Al-matrix door de aanwezigheid van de SUS304 tussenlaag.

Hoe verbetert cryorolrollen de mechanische eigenschappen van aluminiumlaminaten en welke invloed hebben procesparameters?

Cryorolrollen blijkt een effectieve methode om de interfacebinding tussen aluminiumlagen aanzienlijk te verbeteren, wat resulteert in een versterking van de mechanische eigenschappen van laminaten. Uit microscopische beelden blijkt dat de korrelgrootte van de aluminiumlegeringen AA1050 en AA5052 tijdens de tweede cryorolrolpassage het kleinst is. Dit fijne korrelstructuur draagt bij aan een hogere vloeigrens volgens de Hall-Petch relatie, waarbij een kleinere korrelgrootte leidt tot een sterkere materiaalprestatie. Laminaten die zijn onderworpen aan drie ARB-passen gevolgd door twee cryorolrolpasses vertonen daardoor een hogere sterkte dan laminaten met vijf ARB-passen.

De fractuurmorfologie na trekproeven toont aan dat in de beginfase van ARB de binding tussen de lagen zwak is, wat leidt tot initiatie en groei van microkraken en uiteindelijk tot breuk. Naarmate de vervorming toeneemt, verbetert de interfacekwaliteit, wat samenvalt met een toename van de treksterkte. De fractuurbeelden laten een ductiele breukmodus zien, gekenmerkt door vele putjes die afnemen in grootte en aantal bij toenemende walsbeurten, wat de afname in rek bij breuk verklaart. Bij laminaten die via cryorolrollen zijn verwerkt, is de interfacebinding duidelijk verbeterd, wat correspondeert met transmissie-elektronenmicroscopische bevindingen.

Een soortgelijke aanpak is toegepast op AA1050/AA6061-laminaten, waarbij ARB en cryorolrollen gecombineerd werden gevolgd door verouderingsbehandelingen. Door de combinatie van drie ARB-cycli en twee cryorolrolpasses ontstaat een fijnkorrelig multilaminaat met een aanzienlijke stijging van de uiteindelijke treksterkte tot 310 MPa, wat duidelijk hoger is dan bij een enkelvoudige ARB-behandeling. Naast korrelverfijning en verbeterde interfaciale binding, speelt verharding door rekvervorming een belangrijke rol in de sterkteverhoging, vooral in de eerste bewerkingsfasen.

De hardheid van de AA6061-laag stijgt door de verouderingsbehandeling, die neerslagverharding induceert en zodoende de sterkte verder verbetert. De optimale verouderingscondities blijken bij 100 °C te liggen, waar na ongeveer 54 uur een piekhardheid van 145 HV wordt bereikt. Deze verhoging in hardheid wijst op een overwicht van neerslagverharding boven herstelmechanismen, die anders de sterkte zouden kunnen verminderen. De treksterkte vertoont onder veroudering een fluctuerend patroon als gevolg van de concurrerende processen van herstel en neerslagvorming, waarbij in vroege stadia herstel dominant kan zijn en tot een afname in sterkte leidt, gevolgd door een sterkteherstel door neerslagverharding.

Belangrijk is het inzicht dat de combinatie van ARB en cryorolrollen met daaropvolgende warmtebehandeling een verfijnde microstructuur en een verbeterde binding aan de interfaces creëert, wat de mechanische prestaties van aluminiumlaminaten optimaliseert. Het begrijpen van de interactie tussen korrelgrootte, interfaciale binding, rekverharding en neerslagverharding is cruciaal voor het gericht ontwerpen van laminaten met superieure sterkte en ductiliteit. Daarnaast onderstreept dit de noodzaak om de verouderingsparameters zorgvuldig af te stemmen om de beste balans tussen sterkte en taaiheid te bereiken.

Hoe verbetert cryoroling de mechanische eigenschappen van AA1050/HEAp MMC’s?

De mechanische eigenschappen van materialen, zoals treksterkte en rekbaarheid, kunnen sterk worden beïnvloed door de manier waarop ze worden verwerkt. Een vergelijking tussen koudwalsen (roomtemperatuur walsen, RTR) en cryoroling (walsen bij cryogene temperaturen, circa 77 K) laat zien dat cryoroling opmerkelijke voordelen biedt, vooral voor composietmaterialen zoals AA1050 met 3 wt% HEAp (High Entropy Alloy partikels).

Bij een vervormingsgraad van 50% vertonen de cryorolled AA1050-3 wt% HEAp MMC’s een ultieme treksterkte van 195 MPa en een rekbaarheid van 15,2%, tegenover respectievelijk 169 MPa en 11,4% voor de koudgewalste MMC’s. Dit betekent dat de cryorolled variant 15,4% sterker is en 33,3% taaier. Het effect van cryoroling wordt meer uitgesproken naarmate het gehalte aan HEAp toeneemt tot 3 wt%, terwijl bij hogere fracties (zoals 6 wt%) de voordelen afnemen.

Het verschil in rekbaarheid wordt verklaard door de microscopische eigenschappen van het fractuuroppervlak. De fractuur van cryorolled MMC’s vertoont een groter aantal putjes (dimples), wat duidt op een ductieler breukmechanisme. Tegelijkertijd zijn scheurvormige en quasi-splijtingsfracturen minder prominent aanwezig dan bij koudgewalste MMC’s. Dit wijst op een sterkere verbinding tussen het HEAp en de aluminium matrix bij cryoroling, waar het HEAp niet loslaat tijdens trekproeven, in tegenstelling tot bij koudwalsen. Dit wijst op een verbeterde hechting tussen de fasecomponenten door cryogene behandeling.

De onderliggende oorzaak van deze verbeteringen ligt in het volumekrimpmechanisme tijdens cryoroling. Het grote temperatuurverschil tussen de omgevingstemperatuur en de cryogene walsomstandigheden (-77 K) veroorzaakt een aanzienlijke volumevermindering in zowel de aluminium matrix als de HEAp partikels. Omdat de thermische uitzettingscoëfficiënt van aluminium (~68.1 × 10^-6 K^-1) veel hoger is dan die van HEAp (~11.7 × 10^-6 K^-1), krimpt de aluminium matrix sterker dan het HEAp. Dit leidt tot een intense inwendige druk die de binding tussen de matrix en de particels versterkt, waardoor de HEAp minder snel loskomt en de vorming van defecten zoals microvoids en breukgebieden wordt onderdrukt.

Cryoroling remt tevens dynamisch herstel van dislocaties door de lage atomaire energie in cryogene omstandigheden. Dit resulteert in een hoge dichtheid van onverwijderbare dislocaties, die zich verstrengelen tot celstructuren en subkristallijne structuren vormen. Deze fijne substructuren dragen bij aan de fijnkorrelige structuur van het materiaal, wat volgens de Hall-Petch relatie leidt tot een verhoogde sterkte. Onder identieke walscondities is de gemiddelde korrelgrootte van cryorolled MMC’s aanzienlijk kleiner (bijvoorbeeld 340 nm versus 592 nm bij 50% vervorming), wat direct bijdraagt aan de mechanische versterking.

Daarnaast blijkt uit transmissie-elektronenmicroscopie dat cryorolled MMC’s minder defecten bevatten dan koudgewalste varianten, wat verklaart waarom de rekbaarheid ook toeneemt. De interne spanningen, opgewekt door volumekrimp, bevorderen de vorming van dislocaties die het materiaal versterken zonder dat dit leidt tot brosse breuken.

Het is essentieel te beseffen dat deze verbeteringen niet alleen te danken zijn aan het cryogene temperatuureffect op het materiaal, maar ook aan de interactie tussen de verschillende fases binnen de composietstructuur. Het verschil in thermische uitzetting tussen matrix en versterkingsmateriaal creëert interne spanningen die gunstig zijn voor de microstructuur, terwijl tegelijkertijd dynamische herstelprocessen worden geremd, waardoor defectvorming wordt voorkomen.

Cryoroling biedt dus een uniek mechanisme om zowel sterkte als ductiliteit te verbeteren in composieten zoals AA1050/HEAp MMC’s, door middel van microstructuurverfijning, verbeterde binding tussen matrix en particels, en onderdrukking van microvoids en breukdefecten. Deze inzichten zijn cruciaal bij de ontwikkeling van nieuwe legeringen en verwerkingstechnieken gericht op materialen met superieure mechanische prestaties.

Hoe veranderde Benoît de Boigne het militaire landschap in India en welke erfenis liet hij achter?
Hoe intelligente verkeerssystemen en robotzwermen noodhulp en milieubewaking kunnen verbeteren
Hoe kunnen we de lange termijn duurzaamheid van Directe Vloeibare Brandstofcellen verbeteren?