Comment la magnétrisation peut être ajustée à l'échelle nanométrique par irradiation ionique et contrôle du temps de "stationnement" du faisceau électronique

La magnétisation des structures à l'échelle nanométrique présente de nombreux avantages, notamment le fait qu'elle soit passive, sans nécessiter de courant ou de chaleur. Elle peut également être localisée de manière efficace et ajustée grâce à l’utilisation de gradients spécifiques. Cette flexibilité fait naître une forte demande pour des techniques in situ permettant de moduler la magnétisation sur une large gamme de valeurs. Dans ce contexte, l'irradiation ionique, combinée à d'autres techniques de fabrication de nanostructures, a été au cœur de nombreuses recherches sur l’évolution des propriétés magnétiques des films minces et des nanostructures [114-120]. En particulier, la composition et les caractéristiques magnétiques des nanostructures créées par dépôt de faisceau d'électrons (FEBID) peuvent être ajustées après leur croissance, par irradiation avec des ions [109, 121] ou des électrons [122, 123]. Ces structures sont également utilisées pour contrôler la réponse magnétorésistive dans l'état mixte des supraconducteurs [124-126].

La section précédente (3.1) mentionnait déjà que la magnétisation de saturation (Ms) et la rigidité d’échange (A) diminuent lorsque le diamètre des nanodisques de Co-Fe devient plus petit [90]. Ce phénomène est attribué à la fabrication de disques de plus petite taille dans un régime de précurseur appauvri, ce qui réduit la quantité de métal. Dans cette section, nous proposons une méthode consistant à introduire un temps de "stationnement" du faisceau électronique à l'extérieur des structures déposées, afin de faciliter l’ingénierie de la magnétisation et de la rigidité d’échange de manière contrôlée et à la demande pour des structures écrites directement. Cette approche est démontrée pour des nanodisques de Co-Fe ayant une épaisseur de 40 nm et un rayon fixe plus grand de 500 nm.

Les résultats présentés proviennent d’une série de nanodisques créés en variant les temps de stationnement du faisceau électronique pendant le processus FEBID, ainsi qu’une autre série soumise à différentes doses d’irradiation aux ions Ga. La magnétisation Ms et la rigidité d’échange A de ces disques ont été déterminées à partir de mesures de résonance des ondes de spin (SWR), en utilisant une technique résolue spatialement décrite dans la section 3.1. Les résultats montrent que, lorsque le temps de stationnement du faisceau électronique augmente, la magnétisation des disques atteint 1430 emu/cm³, soit le double de celle des disques traités par irradiation aux ions Ga. Par conséquent, l'intégration de ces deux méthodes permet de créer des canaux magnoniques géométriquement uniformes tout en permettant des variations significatives de la magnétisation de saturation.

La première série d’échantillons consiste en quatre disques déposés sur un substrat Si/SiO₂ (200 nm), chacun créé avec des temps de stationnement du faisceau variant de τ₀ = 0 à τ₃ = 50 ms en dehors du disque. Après chaque passage du faisceau électronique sur la surface du disque, le faisceau était « stationné » pendant un temps, τ, allant de τ₀ à τ₃. L’illustration de la procédure d’écriture dans la figure 6a montre clairement les étapes principales du processus. La variation de l’épaisseur entre les disques écrits avec différentes valeurs de τi ne dépassait pas 0,5 nm. L’introduction de ce temps de « stationnement » a entraîné une augmentation du temps d’écriture de quelques minutes. Le substrat était monté sur une table de translation pour garantir un alignement précis avec la région active du guide d'ondes coplanaire (CPW) en or, comme indiqué à la figure 6c. Ce CPW a été fabriqué par lithographie à faisceau d’électrons sur un film d’or de 55 nm déposé sur un substrat Si/SiO₂ (200 nm) recouvert d'une couche tampon de Cr de 5 nm. Pour isoler électriquement les disques du CPW, une couche de TiO₂ de 5 nm d'épaisseur a été appliquée.

Les mesures SWR pour les deux séries d’échantillons ont été réalisées à une fréquence fixe de 9,85 GHz, avec le champ magnétique orienté perpendiculairement au plan des disques. La deuxième série d'échantillons consiste en quatre états différents du même disque, qui a d'abord été écrit avec un temps de stationnement de τ₀ = 0 sur le CPW. Le disque a ensuite été irradié avec des ions Ga de 30 keV jusqu'à une dose cumulative de D₃ = 15 pC/µm² par étapes de 5 pC/µm², comme illustré à la figure 6b. Les simulations SRIM (The Stopping and Range of Ions in Matter [128]) montrent que la distribution des ions Ga de 30 keV dans les disques Co-Fe a une forme douce en dôme qui s’étend sur toute l’épaisseur du disque, avec la plus forte concentration d'ions Ga arrêtés entre 13 nm et 28 nm de profondeur, comme le montre l'encadré de la figure 6b. Suite à l'irradiation ionique, l'épaisseur du disque a été réduite à 36,8 ± 0,5 nm pour D₃ = 15 pC/µm², accompagné d'une augmentation de la rugosité de surface.

Les valeurs de Ms et A obtenues pour chaque échantillon sont illustrées dans les figures 6d et 6e. L’élargissement de la ligne de résonance pendant le balayage du champ magnétique est montré dans la figure 6f. Une analyse plus détaillée des compositions des disques, réalisée par spectroscopie à rayons X dispersive (EDX), a permis de corréler ces résultats avec l’évolution des propriétés magnétiques des disques. Ces résultats révèlent une augmentation du contenu en [Co + Fe] de 75% dans l'échantillon initial (τ₀ = 0) à environ 87% dans l’échantillon écrit avec un temps de stationnement de τ₃ = 50 ms. Cette augmentation de la teneur en métal est associée à une élévation de Ms et A, ainsi qu’à une diminution de la largeur de la ligne de résonance, comme illustré à la figure 6f. À l'inverse, l'irradiation avec des ions Ga a conduit à une détérioration des propriétés magnétiques des nanodisques, entraînant une diminution de Ms et A, accompagnée d'une augmentation de la largeur de la ligne de résonance.

Les résultats indiquent clairement que la magnétisation Ms peut être ajustée jusqu’à un facteur de deux, offrant une grande flexibilité pour des applications telles que la conception de canaux magnoniques à index de réfraction gradé et de cristaux magnoniques. En outre, il est important de noter que la réduction du contenu métallique dans les disques d’environ 35 at.% correspond à un élargissement de la ligne de résonance, ce qui peut être crucial pour l’optimisation des propriétés magnétiques dans diverses applications nanotechnologiques.

Comment la quantification du flux magnétique influence-t-elle les propriétés des supraconducteurs mésoscopiques ?

L’étude des supraconducteurs mésoscopiques révèle que la quantification du fluxoid (flux quantifié) constitue une pierre angulaire pour comprendre la dynamique des courants supraconducteurs et l’oscillation périodique des propriétés électriques dans des structures à connectivité multiple. La relation fondamentale exprimée par l’équation du fluxoid quantifié impose une contrainte de single-valuedness (unicité de la phase) sur le paramètre d’ordre supraconducteur, dictant que la circulation intégrale du vecteur potentiel électromagnétique et du courant supraconducteur autour d’un chemin fermé γ doit être un multiple entier du quantum de flux magnétique Φ₀ = h/2e. Cette condition conduit à une distribution spatiale des courants supraconducteurs, étroitement corrélée à la variation locale du paramètre d’ordre, et à la périodicité observée dans la magnétorésistance des échantillons mésoscopiques.

Les expériences pionnières menées dans les années 1960 sur des cylindres supraconducteurs mésoscopiques, notamment par Doll et Nabäuer ainsi que Deaver et Fairbank, ont confirmé expérimentalement cette quantification du flux. Ces cylindres, réalisés en plomb ou en étain, ont permis d’observer une évolution en escalier caractéristique de la fluxoid quantification lorsque le flux piégé dans le matériau varie. Ces résultats témoignent de la persistance des courants supraconducteurs et de la nature discrète des états énergétiques accessibles, directement liées à la topologie des échantillons et à leurs dimensions.

La série d’expériences de Little et Parks, menée entre 1962 et 1964, a approfondi la compréhension de la dynamique supraconductrice en démontrant que la densité de courant supraconducteur oscille de manière sinusoïdale en fonction du flux magnétique externe. Ces oscillations, superposées à une composante de fond parabolique, sont interprétées par la modulation de la vitesse des paires de Cooper (CP) autour du cylindre, liée à la différence entre le flux quantifié et le flux appliqué. La résistance électrique du supraconducteur fluctue ainsi en fonction de cette dynamique, reflétant les variations de l’énergie libre entre les états normal et supraconducteur.

Ces observations sont intégrées dans le cadre théorique de la théorie de Ginzburg-Landau et de la théorie BCS, où la variation périodique de la température critique Tc du supraconducteur peut être reliée à la modulation du courant de paire de Cooper et à la quantification du flux. L’analyse par Tinkham établit que l’énergie cinétique associée aux courants persistants joue un rôle clé dans la détermination de cette variation, en particulier à proximité de la transition supraconducteur-normal, et que cette énergie dépend de la géométrie du système ainsi que de la profondeur de pénétration magnétique et de la longueur de cohérence.

Le phénomène d’oscillations sinusoïdales de Tc traduit la compétition entre les états quantifiés possibles, ce qui donne lieu à une phase supraconductrice dont la stabilité dépend de la valeur discrète du fluxoid. L’adaptation de la vitesse des paires de Cooper en fonction de la quantité de flux introduit modifie ainsi l’énergie libre, ce qui engendre un décalage mesurable de la température critique. Ces effets illustrent la nature quantique du transport supraconducteur dans les systèmes mésoscopiques et la sensibilité extrême de ces systèmes aux champs magnétiques externes.

Au-delà des implications fondamentales, ces phénomènes révèlent l’importance de la géométrie et des conditions aux limites dans la conception des dispositifs supraconducteurs nanoscale. La cohérence quantique et la topologie des chemins empruntés par les paires de Cooper définissent les propriétés macroscopiques mesurables, comme la résistivité et la susceptibilité magnétique. Il est essentiel de considérer que ces résultats ne s’appliquent pas uniquement à des géométries simples comme les cylindres, mais peuvent s’étendre à des structures plus complexes où la connectivité et la topologie jouent un rôle crucial dans la physique des états quantiques supraconducteurs.

L’étude de ces oscillations et des transitions associées apporte aussi un éclairage important sur les phénomènes de vortex et de paires brisées dans les supraconducteurs de type II, où la présence de paquets de courants tourbillonnants modifie localement l’ordre supraconducteur. Ainsi, la quantification du fluxoid et ses manifestations expérimentales forment un pont entre la mécanique quantique microscopique des électrons couplés et les propriétés macroscopiques mesurables des supraconducteurs mésoscopiques.

La compréhension complète de ces effets nécessite de prendre en compte la dépendance des grandeurs fondamentales — longueur de cohérence, profondeur de pénétration magnétique, champ critique — à la température, ainsi que les interactions possibles entre vortices et défauts structuraux. Ces éléments modulent la stabilité des états quantifiés et la réponse supraconductrice aux perturbations externes. La maîtrise de ces phénomènes est capitale pour le développement futur de technologies quantiques et d’applications basées sur la manipulation précise des états supraconducteurs.

Quelles sont les propriétés uniques des chaînes de carbone linéaires et cycliques dans les applications technologiques ?

Les chaînes de carbone linéaires et cycliques, avec leurs propriétés électroniques et structurales uniques, jouent un rôle crucial dans le développement de technologies avancées, notamment dans les domaines des matériaux nanostructurés et des dispositifs à terahertz. Ces formes de carbone, telles que les cyclo-[n]carbones et les chaînes de carbyne, ont attiré une attention considérable en raison de leur potentiel révolutionnaire, non seulement pour leurs caractéristiques physiques, mais aussi pour leurs applications possibles dans des domaines aussi variés que la nanoélectronique, la spectroscopie, et même les technologies quantiques.

Les chaînes linéaires de carbone, ou carbyne, se distinguent par une structure où les atomes de carbone sont liés par des liaisons simples et triples alternées. Cette configuration leur confère une stabilité et des propriétés électroniques particulières. En tant que matériaux quasi-unidimensionnels, elles présentent une conductivité exceptionnelle, souvent comparable à celle des nanotubes de carbone, mais avec une plus grande réactivité chimique due à la présence de liaisons multiples. De plus, leur flexibilité mécanique et leur capacité à former des liaisons avec des molécules environnantes les rendent particulièrement intéressantes pour les applications de stockage de l'énergie et les dispositifs optoélectroniques.

D'autre part, les cyclocarbones, en particulier les structures cyclo-[18]carbone, incarnent une forme différente mais tout aussi fascinante de liaisons atomiques. Ces structures présentent une géométrie annulaire qui soulève des questions fascinantes en termes de stabilité, d'aromaticité et de délocalisation électronique. Le cyclo-[18]carbone est un exemple emblématique de molécules all-carbon stables, dont les propriétés électroniques sont régulées par la symétrie de la structure en anneau et l'interaction de leurs électrons de pi. La structure de ces molécules peut conduire à des propriétés optiques et électroniques non linéaires qui sont exploitées dans la conception de dispositifs à terahertz et dans la gestion de l'optique quantique.

Les recherches sur ces matériaux ont également permis d’identifier des transitions électroniques intéressantes dans le domaine des fréquences terahertz. Les nanotubes de carbone et les chaînes de carbone linéaires ont montré des transitions interbande significatives dans la gamme des terahertz, un domaine de grande importance pour les technologies de communication sans fil à haute fréquence et la spectroscopie des matériaux. De même, la manipulation de ces transitions à l’aide de champs externes a ouvert de nouvelles perspectives pour le contrôle des propriétés électroniques de ces structures.

Cependant, la manipulation de ces matériaux à l’échelle atomique reste un défi majeur. Les effets du confinement quantique et de la distorsion géométrique, notamment dans les anneaux de carbone cycliques, sont encore largement explorés. Ces distorsions, telles que les déformations de Jahn-Teller ou la rupture de symétrie, influencent non seulement la stabilité de ces structures mais aussi leurs réponses optiques et électroniques. En outre, la compréhension des interactions entre les électrons et les phonons dans ces matériaux pourrait fournir de nouvelles avenues pour la conception de dispositifs à faible consommation d’énergie et à haute performance.

Il est également essentiel de souligner que la transition entre différents régimes électroniques, par exemple, de la structure aromatique à la structure de Peierls dans les anneaux de carbone, constitue un terrain fertile pour les recherches futures. Ce phénomène pourrait permettre de concevoir des matériaux capables de passer dynamiquement entre différents états électroniques en réponse à des stimuli externes, offrant ainsi une nouvelle dimension à la nanoélectronique et à la conception de dispositifs intelligents.

En conclusion, les chaînes et anneaux de carbone linéaires et cycliques constituent un domaine d'investigation extrêmement riche. Non seulement ces structures possèdent des caractéristiques électroniques uniques, mais elles ouvrent aussi la voie à des applications futures dans les technologies quantiques, la spectroscopie et l’électronique à terahertz. Leur manipulation précise à l’échelle atomique pourrait révolutionner de nombreux secteurs, de la communication sans fil aux dispositifs à faible consommation énergétique.

L'interaction électron-phonon dans les nanostructures à noyau-doublement connecté

Les composants de spinor (55) sont caractérisés par un ensemble de nombres quantiques, où νh représente la composante z du moment angulaire et kh celle du vecteur d'onde. Les fonctions $F^{(i)}_\nu (r)$ sont données par $F^{(i)}_\nu (r) = i \, A_\nu J_\nu (r)$ pour $r < a$ et $F^{(i)}_\nu (r) = i \, B_\nu J_\nu (r) + C_\nu$ pour $a < r < b$, où $J_\nu(r)$ et $N_\nu(r)$ sont respectivement les fonctions de Bessel et de Neumann. Les constantes $A_\nu$, $B_\nu$, $C_\nu$ et l'énergie $E_h$ sont déterminées par les conditions aux frontières en $r = a$ et $r = b$.

Les éléments de la matrice de diffusion, exprimés dans l'équation (54), peuvent être réécrits comme suit dans une forme générale pour décrire les interactions entre les électrons et les phonons dans ce type de structures. Ces interactions dépendent fortement de la symétrie géométrique de la structure, qui est liée aux paramètres du noyau et de la coquille, ainsi qu'à l'impact des effets de contrainte.

Les relations de dispersion des phonons, qui décrivent les fréquences et les amplitudes des phonons dans les nanostructures, jouent un rôle crucial dans la compréhension de l’interaction électron-phonon. Cela implique non seulement les relations entre les paramètres géométriques comme les rayons $a$ et $b$, mais aussi l'effet des contraintes à la surface du noyau-coquille et les propriétés de symétrie spatiale des vecteurs de déplacement des phonons.

L'expression des éléments de la matrice de diffusion pour l'interaction électron-phonon dans des nanostructures à noyau doublement connecté est affectée par la polarisation des phonons dans les directions axiales, radiales et azimutales. Ces trois types de polarisation ont des impacts distincts sur le taux de diffusion des trous par les phonons, en fonction de la direction dans laquelle la polarisation du phonon est orientée.

1. Polarisation des phonons le long de la direction de croissance (direction axiale)
   Lorsque la polarisation du phonon est axiale, la composante $u_z$ du vecteur d'amplitude $u$ peut être exprimée par une combinaison de fonctions de Bessel, ce qui influence directement l'interaction entre les électrons et les phonons dans la direction $z$. Cette polarisation est essentielle dans des phénomènes comme la spectroscopie infrarouge, où la transition des trous est assistée par des phonons optiques transversaux $T_1$.

2. Polarisation radiale
   Dans la direction radiale, la composante $u_r$ du vecteur d'amplitude résulte d'une combinaison des amplitudes longitudinales $u_L$, transversales $u_{T1}$ et $u_{T2}$. Cette polarisation affecte l’interaction électron-phonon dans la direction du rayon $r$. La symétrie du phonon dans cette direction joue un rôle crucial dans le taux de diffusion des trous, et l'amplitude radiale est influencée par des facteurs tels que les relations de dispersion et les paramètres géométriques de la structure à noyau.

3. Polarisation azimutale
   La polarisation azimutale $u_\theta$ peut être décrite comme une combinaison de différents modes de phonons transversaux. L'amplitude de cette polarisation est cruciale pour comprendre les interactions électroniques dans les directions azimutales de la structure, particulièrement pour les nanostructures à noyau où la géométrie impose des restrictions sur les modes phononiques.

Les résultats détaillés, présentés sous la forme de courbes des amplitudes des phonons dans différentes directions de polarisation, révèlent des informations importantes sur la contribution des modes de phonons à l'interaction électron-phonon. Ces résultats sont essentiels pour comprendre les processus de diffusion des trous, en particulier lorsque les nanostructures possèdent des noyaux et des coquilles de matériaux différents comme Si-Ge ou Ge-Si.

De plus, il est important de prendre en compte que la dépendance de la fréquence des modes, des amplitudes des phonons et de la symétrie spatiale sur l'interaction électron-phonon peut être modulée par les effets de contrainte dans les structures à noyau doublement connecté. Ces effets de contrainte, en interagissant avec la symétrie des phonons, modifient de manière significative les éléments de la matrice de diffusion et doivent être pris en compte lors de la modélisation des interactions électron-phonon.

Comment la géométrie des anneaux quantiques influence leurs propriétés électroniques et magnétiques ?

L'étude des anneaux quantiques (QR) révèle que les structures nanométriques à symétrie cylindrique ou sphérique ont des caractéristiques physiques profondes qui dépendent non seulement de la géométrie mais aussi des conditions aux frontières. La fonction d'onde enveloppe des systèmes de confinement tels que les anneaux est décrite par des fonctions de Bessel et de Neumann, lesquelles sont des solutions fondamentales des équations différentielles qui régissent ces systèmes. La variable dimensionnelle ξ, déterminée par les conditions aux frontières, est un paramètre essentiel, tout comme les fonctions de Bessel qui gouvernent la variation radiale des fonctions d'onde.

En ce qui concerne les anneaux quantiques, la géométrie de l'anneau joue un rôle déterminant dans la distribution des courants orbitaux et, par conséquent, dans le moment magnétique associé. Dans le cas d'un anneau de rayon intérieur $R_{in}$, de rayon extérieur $R_{out}$ et de hauteur $H$, l'énergie de confinement et le moment magnétique peuvent être ajustés indépendamment. La présence d'une surface intérieure et extérieure dans ces structures génère deux boucles de courant opposées, ce qui influence directement la distribution de ces courants et donc les moments orbitaux. Ces moments orbitaux se compensent partiellement, mais le degré de cette compensation dépend de l'épaisseur de l'anneau. Les relations approximatives pour le nombre d'onde radial $k$ et le paramètre $\xi$ sont étroitement liées à la géométrie de l'anneau, en particulier au rapport des rayons $R_{in}/R_{out}$, et la solution des équations aux frontières pour ces systèmes est souvent obtenue numériquement.

Les simulations numériques ont montré que le moment orbital total dépend principalement de l'épaisseur de l'anneau, et non de la taille absolue de l'anneau. Une variation dans la taille du rayon intérieur $R_{in}$ peut également influencer le moment magnétique orbital, mais ce changement n'est significatif que lorsque $R_{in}$ devient très petit. Ce comportement est également observé dans les structures à disque cylindrique, où les moments orbitaux dépendent de l'épaisseur du disque et du nombre de nœuds dans la fonction de Bessel. Le moment magnétique orbital peut ainsi être contrôlé de manière significative par l'épaisseur de l'anneau ou sa hauteur.

Cependant, la situation devient plus complexe lorsque les valeurs de $R_{in}$ deviennent petites. Dans ce cas, des effets de barrière de potentiel finie, comme le tunnel à travers la région interne, viennent perturber les boucles de courant. Cette perturbation modifie les courants internes et externes, affectant ainsi l'annulation des moments orbitaux et entraînant une diminution du moment magnétique net.

Les résultats des calculs numériques indiquent que, bien que le moment magnétique orbital soit principalement fonction de l'épaisseur de l'anneau, la topologie exacte, le confinement et les effets de barrière peuvent introduire des changements significatifs. En particulier, lorsque le rayon intérieur devient très petit, le modèle d'approximation de la fonction d'onde enveloppe pourrait ne plus être valide, et des effets de tunnelisation dans les régions de confinement pourraient dominer la dynamique de l'anneau. Dans ce cas, la structure de l'anneau quantique pourrait ne plus obéir aux relations approximatives précédemment établies, et une analyse plus précise des interactions électroniques serait nécessaire.

Il est également crucial de noter que dans les systèmes de points quantiques (QD), similaires aux QR, des effets de structures fines (FSS) peuvent être observés. La forme de l'anneau quantique influence directement la structure des états excités et la séparation des niveaux d'énergie. Des anneaux quantiques asymétriques, tels que des structures allongées, peuvent potentiellement annuler ces effets de structures fines. Des travaux théoriques et des calculs basés sur la théorie enveloppe $k \cdot p$ ont montré que l'optimisation de la forme d'un QR peut jouer un rôle crucial dans la réduction de la séparation fine des niveaux excités, ce qui pourrait avoir des applications importantes dans la conception de dispositifs optoélectroniques.

L'effet de la géométrie sur la structure fine de l'exciton et la distribution des moments magnétiques ne peut pas être sous-estimé. L'optimisation de la forme des QR pour réduire les effets de FSS dans des applications telles que les sources de lumière à base de QDs ou QR pourrait ouvrir la voie à de nouvelles technologies dans le domaine de la nanophotonique et de l'électronique quantique.